新型铋系光催化剂及其复合材料的制备及性能研究

来源 :大连工业大学 | 被引量 : 3次 | 上传用户:guodlleon
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半个世纪以来,二氧化钛基光催化剂由于具有生物和化学惰性、强氧化性、低毒性、廉价易得等特点被广泛应用于有毒有害气体和废水的净化。但是,由于其较宽的能带间隙(3.2eV),使其只能吸收和利用紫外光而对可见光无响应,从而极大阻碍了其对太阳能的高效利用。因此开发新一代可见光及近红外光响应的半导体光催化剂是当前光催化领域的一个研究热点。近几年,已经有很多研究报道了钼酸铋光催化剂能够在可见光下实现对有机污染物的降解。但是,钼酸铋只能吸收波长在500 nm以下的可见光,因此仍有超过55%的太阳光谱未被利用。此外,普通的纯相钼酸铋光催化剂光生电子-空穴的分离效率很低,严重影响了其光催化效率。为了解决以上问题,研究者做了大量的工作,比如异质结的构建,助催化剂的引入,元素掺杂改型以及形貌调控等。本论文主要研究了钼酸铋光催化剂及碳基量子点的可控合成,并以此为基础,详细研究了可控的形貌调控对钼酸铋光催化及光催化效果提升的促进机制及碳基量子点在光催化过程中的助催化机制。本轮文本研究内容分为六个部分:首次利用Bi2Mo06非晶态络合物为前驱体,采用真空辅助浸渍法成功合成了纯相的有序介孔钼酸铋。所合成的有序介孔钼酸铋光催化剂展现出较普通钼酸铋催化剂更加卓越的光催化活性。此外,通过一系列的定量试验详细阐述了有序介孔结构对于提高催化剂光催化活性的促进作用。通过简单的一步溶剂热法,成功地将粒径小于10nm的金属铋纳米粒子以及超小氮掺杂碳量子点锚定于超薄壳层的钼酸铋介孔空心球表面。金属铋纳米粒子的表面等离子体共振效应以及氮掺杂碳量子点的上转换效应协同扩宽了钼酸铋光催化剂的光催化响应范围,使其能够有效地利用可见光及近红外光,从而使复合催化剂展现出卓越的光催化活性。通过深度氧化石墨烯成功合成了尺寸均一的石墨烯量子点,并利用静电自组装的方法成功将其并入到介孔钼酸铋框架之中。石墨烯量子点独特的光敏化性质和类过氧化氢酶活性协同促进了钼酸铋光催化剂光催化性能的提升。在此基础之上,通过更简单廉价的电化学切割法获得了高质量的石墨烯量子点,并利用氧化钛催化剂表面丰富的氧空位与表面负载的石墨烯量子点的协同作用,实现了对挥发性有机污染物(VOCs)的高效光催化降解。通过一步溶剂热法成功合成了介孔核壳结构的钼酸铋光催化剂,并通过在氢气气氛下煅烧赋予了其表面丰富的氧缺陷。将其应用于光驱动合成氨反应展现出了卓越的光催化固氮活性。此外,通过巧妙的一步溶剂热法成功合成了超薄纳米片组装而成的介孔中空钼酸铋光催化剂。得益于出色的光电转换性能以及丰富的表面活性位点,所合成的催化剂展现出了很高的高催化产氧活性。
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