新型比率光电传感器的设计及在农产品污染物检测中的应用

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光电化学(PEC)传感是一种基于光电信号转化以此来体现电极/溶液界面的光诱导电子转移变化的一种分析传感方法。而这种分析方法易被光强等环境因素干扰,导致检测结果的准确性低,因此设计并开发能够降低干扰、提高检测结果准确性的PEC传感器是非常重要的。本论文结合比率的方法设计了一系列可以有效提高抗干扰的比率PEC生物传感平台。主要研究工作如下:1、PEC生物传感器作为一种新的分析工具得到了广泛的研究。然而,普通的PEC生物传感器通常需要高度稳定的光源来激发电信号,以及需要电化学工作站收集和处理信号数据,这限制了便携式PEC设备的发展。在此,我们提出了直接以阳光作为光源的太阳能便携式PEC生物传感器。为了消除阳光强度随时间和气候而变化所引起的干扰,引入了电位分辨比率原理,直接在阳光照射下即可工作,配合微型电化学工作站和笔记本电脑,开发出灵敏便携的PEC传感平台且在对黄曲霉毒素B1的分析中得到了成功的应用。2、分别用制备的Co,N-Ti02/3DGH和普鲁士蓝(PB)对隔出两个区域的导电基质(ITO)进行改性,其中ITO1中通过Co,N-Ti02/3DGH修饰的区域表面再用适配体进行功能化且作为检测的模块A,而IT02则直接用作参比的模块B。在光照下,目标物OTA存在时,模块A的颜色变化部分的色度随目标物浓度的改变而产生变化,但模块B的颜色变化部分则基本只受光强等环境因素影响,故可作为稳定的参比。基于此可以获得紫外可见光吸收强度比与浓度的关系,成功设计出了基于比率法的光电致变色的可视化生物传感器。其可避免检测时一些因素的干扰,使检测结果变得更加准确,且可用肉眼识别,这给未来快速、便捷的电化学传感平台的构建提供了很有前景的方向。3、为了避免使用贵金属或重金属材料,制备了具有优异PEC活性和匹配电位的三维石墨烯水凝胶负载碳量子点纳米复合材料(C-dots/3DGH)和石墨相氮化碳(g-C3N4)。将这两种材料修饰到ITO电极上的两个相邻区域上,通过施加不同的偏压,可以清楚地区分由C-dots/3DGH产生的阴极电流和由g-C3N4产生的阳极电流,并且不会相互干扰。在靶标存在下,其与适配体的结合导致空间位阻大大增加,阴极电流显著降低。同时,g-C3N4产生的阳极电流不受影响,可作为评价环境因素的稳定参考。因此,目标物(大肠杆菌)可以通过阴极电流与阳极电流的比率来量化,这可以有效地消除这些与分析物无关的因素并提供更精确的分析。此外,这种比率式PEC生物传感器还显示出良好的灵敏度和宽线性范围(2.9cfu/mL至2.9×106cfu/mL)。
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