【摘 要】
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光催化技术具有能耗低,反应条件简单温和等优势,被广泛用于Cr（Ⅵ）和甲醛的降解,其中,光催化剂是光催化研究中的重要内容。金属-有机框架（MOFs）具有高比表面积、高孔体积和灵活可裁剪性等特点,成为构建光催化体系的理想载体之一。NH2-MIL-125（Ti）是一种典型的Ti-MOF,但光生电子-空穴对易复合、微孔传输阻力大和光吸收效率差等缺点限制了其在光催化中的应用。因此提高NH2-MIL-125（
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光催化技术具有能耗低,反应条件简单温和等优势,被广泛用于Cr（Ⅵ）和甲醛的降解,其中,光催化剂是光催化研究中的重要内容。金属-有机框架（MOFs）具有高比表面积、高孔体积和灵活可裁剪性等特点,成为构建光催化体系的理想载体之一。NH2-MIL-125（Ti）是一种典型的Ti-MOF,但光生电子-空穴对易复合、微孔传输阻力大和光吸收效率差等缺点限制了其在光催化中的应用。因此提高NH2-MIL-125（Ti）的光催化性能具有重要意义。乳化法可改变材料的光电性质,较传统搅拌方法具有简单、可控、效率高、易分离和可回收等优点。基于此,本文围绕乳化法,从金属离子负载出发对NH2-MIL-125（Ti）改性,制备金属离子/NH2-MIL-125（Ti）复合光催化剂。利用XRD、SEM、XPS、BET和UV-vis DRS等表征手段分析复合光催化剂的形貌结构,并将材料应用于光催化还原Cr（Ⅵ）和甲醛的降解研究。探讨了影响光催化效率的因素,初步探索了光催化剂的反应机理和循环利用。主要内容及结果如下:1、通过乳化法成功制备了ZnCl2/NH2-MIL-125（Ti）和Cu Cl2/NH2-MIL-125（Ti）复合光催化剂,分别在紫外光和可见光条件光催化还原Cr（Ⅵ）。实验结果表明,紫外光照射下,ZnCl2/NH2-MIL-125（Ti）对Cr（Ⅵ）的光催化还原在150 min内可达95%,反应速率分别是NH2-MIL-125（Ti）和传统机械搅拌制备的math-ZnCl2/NH2-MIL-125（Ti）的2.5倍和3.8倍。经过5个循环后ZnCl2/NH2-MIL-125（Ti）仍能保留75%的Cr（Ⅵ）光催化还原效率,具有良好的化学稳定性。在ZnCl2的负载量为1/6,pH=2,甲醇为空穴清除剂且添加量为0.5 m L时ZnCl2/NH2-MIL-125（Ti）具有最佳的Cr（Ⅵ）光催化还原效率。可见光照射下,Cu Cl2/NH2-MIL-125（Ti）能够以74%的效率对Cr（Ⅵ）进行光催化还原,反应速率分别是NH2-MIL-125（Ti）和math-Cu Cl2/NH2-MIL-125（Ti）的2.4倍和6.4倍。经过3个循环实验,其还原效率仍可达到67%。经过条件优化,该光催化体系的最优条件为:1/5的Cu Cl2负载量,pH=2,空穴清除剂为EDTA-2Na,且添加量为0.2 m M。2、以NH2-MIL-125（Ti）为载体,通过乳化法成功制备了NiCl2/NH2-MIL-125（Ti）复合光催化剂,可见光下对甲醛的光催化氧化率达到94%,对甲醛的光催化氧化速率是NH2-MIL-125（Ti）和math-NiCl2/NH2-MIL-125（Ti）的11.5倍和8.9倍。4个循环后NiCl2/NH2-MIL-125（Ti）的光催化氧化效率依然保持在82%,具有良好的稳定性。NiCl2与NH2-MIL-125（Ti）以1:4的质量比乳化,催化剂的投加量为20 mg,甲醛初始浓度为10 mg/L,pH=7的条件下NiCl2/NH2-MIL-125（Ti）具有最佳的光催化氧化效率。
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