稀土铒改性二氧化铅电极的制备与应用

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由于二氧化铅电极具有价廉、析氧过电位高、电催化活性好等优点,被广泛应用于无机化学品、有机合成材料、有机废水处理等领域。本文在前人工作的基础上,主要进行了以下三方面的研究:次氯酸钠具有很强的氧化性,大量用于织物漂白、表面净化、除臭和水的消毒杀菌等。本文采用在钛基SnO2-Sb2O3中间层上电沉积制备的PbO2电极作为阳极材料,应用于次氯酸钠的生产。其中次氯酸钠中活性氯的含量采用碘量法进行测定。通过实验探讨,得出活性氯的最佳制备工艺条件为:电解温度20℃,溶液pH=1,电解时间50min,电流密度90mA·cm-2,氯化钠浓度1.25mo1·L-1,在此条件下次氯酸钠活性氯的产量可以达到542.66mg·L-1。为了制备催化活性更强PbO2电极,本文对其进行了稀土铒改性研究。通过苯酚模拟废水降解实验,确定出最佳电沉积制备条件。再通过SEM、EDS、XRD、电化学阻抗谱(EIS)、循环伏安(CV)、线性极化扫描(LSV)、化学需氧量(COD)和荧光分光光度分析等表征手段对改性电极进行了表面形貌和电化学性能测试。SEM、EDS和XRD测试结果表明铒改性PbO2电极的主要晶型为β-PbO2,表面晶粒明显细化,比表面积增大。电化学性能测试结果表明铒改性PbO2电极具有更小的电化学反应电阻,更高的析氧过电位和更好的电催化活性。难降解有机染料废水的处理一直都是废水处理领域的一大障碍。本文以铒改性PbO2电极为阳极,不锈钢片为阴极,研究了电催化降解橙黄Ⅱ模拟废水的降解机理。在温度为40℃,pH=7,电流密度为20mA·cm-2,橙黄Ⅱ初始浓度为100mg·L-1的最佳工艺条件下,橙黄Ⅱ溶液2.5h的降解率可达到96.3%。动力学研究实验表明,橙黄Ⅱ的降解过程符合准一级反应动力学模型。荧光分光光谱法、紫外可见光谱和红外光谱分析结果表明改性电极具有强电催化氧化活性,使橙黄Ⅱ的偶氮结构、苯环结构得到完全破坏,最终降解为H2O、CO2或其他小分子物质。
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