三维PbO2电极制备及电催化降解含酚废水研究

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酚类物质包括苯酚及其衍生物是一类重要的优先污染物,目前传统处理方法难以满足日益增长的含酚废水处理要求。电催化氧化技术具有氧化能力强、操作简单、二次污染小的特点,是目前最具前景的一种难降解污染物处理技术。其中电极材料的制备和催化降解机理的探究是电催化氧化技术的核心。针对传统二维二氧化铅电极材料比表面积低、催化效率不高、能耗大、稳定性较差等缺陷,本文以三维二氧化铅电极材料的制备为主要内容,分别利用多孔钛和碳纤维毡(CF)为基体材料,制备了具有高催化性能、强稳定性和能耗显著降低的三维多孔Ti/TiO2-NT/SnO2-Sb/PbO2和CF/PbO2电极材料,并开展了苯酚的电催化氧化的原位ATR-FTIR机理探究,主要内容如下:以多孔钛为基体制备了多孔Ti/TiO2-NT/SnO2-Sb/PbO2电极材料。结果表明TiO2纳米管阵列的引入使SnO2-Sb中间层更完整均一,电极材料的加速寿命提高了6.7倍;沉积时间对PbO2活性层的形貌影响较大,最优沉积时间(60 min)下制备电极有利于获得具备三维结构且完整的PbO2活性层,表现出更大的电化学活性面积(q*T提高了4.2倍),更低的电荷转移阻抗,对苯酚的去除效率提高了20%以上。以碳纤维毡为基体材料,通过电沉积法制备了CF/PbO2电极。其活性层完整且无裂纹。与传统Ti/SnO2-Sb/PbO2电极材料相比,CF/PbO2具有优异的电化学性能,表现出更高的苯酚去除效率(一级动力学常数提高了11倍)、更高的COD去除效率,能耗显著下降(仅为传统电极的0.2倍)。这主要归因于CF/PbO2电极能产生更多的·OH和良好的吸附性能。利用自制的ATR-FTIR原位电化学反应池获得苯酚电催化氧化过程中的原位红外光谱。通过对红外光谱的分析,探究了苯酚电催化氧化过程中的吸附和降解过程,对钝化膜的生成和转化进行了研究。结合GC-MS和HPLC的结果,详细揭示了原位表面过程,进一步深入理解了酚类物质的电催化氧化路径。本论文的研究成果为高催化性、高稳定性三维电催化电极材料的制备提供了新的思路;为传统分析方法无法检测的电极表面过程提供了一种新的原位光谱电化学表征方法。为电催化污水处理中新型高催化性电极的发展提供了实验依据与理论支撑
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