石墨烯（Graphene）的成功制备引起了人们对二维材料的广泛关注。在随后的十几年中,很多新型的二维材料陆续被制备生来。作为一类重要的二维材料,磷烯（Phosphorene）不仅具有类似于石墨烯优异的物理、化学性质,而且还弥补了石墨烯零带隙的缺陷,成为制作场效应晶体管、半导体传感器等电子器件的理想候选材料。磷烯具有面内共价键和面外范德华相互作用的特点,可以与不同尺寸的二维材料结合从而形成混合尺寸的范德华异质结构,这些异质结构在改善电子性质方面具有显著的效果,成为近年来研究的热点。本文针对石墨烯和磷烯,采用基于密度泛函理论（DFT）的第一性原理方法,探索了石墨烯,磷烯及其异质结构的几何结构、电子和光学性质的调控机理。首先研究了非金属原子（B、N）和金属原子（Na、Mn）边缘修饰不同宽度zigzag型石墨烯纳米带（ZGNR）的结构稳定性和电子性质,并进一步研究了外加不同强度垂直电场对原子边缘修饰ZGNR电子性质的调控规律。结果表明,非金属原子（B、N）和金属原子（Na、Mn）边缘修饰不同宽度ZGNR 体系均能形成稳定结构。在施加垂直于纳米带平面的电场强度后,随着电场强度的增大,[N-ZG]4体系稳定性最好且基本不变,[Mn-ZG]4体系稳定性增加,而[B-ZG]4和[Na-ZG]4体系稳定性降低。电场促进了边缘修饰原子（B、Na和Mn）的电荷进一步向石墨烯C原子转移,阻碍了电荷从石墨烯C原子向边缘N原子转移。N和Na修饰体系的磁性逐渐减小,而B和Mn修饰体系磁性逐渐增大。外加不同强度电场可以有效调控原子边缘修饰ZGNR体系的结构稳定性、电子性质和磁性,能够为石墨烯纳米带在纳米电子领域的应用提供理论基础。随后,对不同宽度（N=4-10）双层磷烯纳米带（BPNRs）的几何结构和电子性质进行了研究,并在宽度为4的BPNR层间吸附3d过渡金属原子（TM-Sc、Ti、V、Cr、Mn、Fe、Co、Ni和Cu）,研究了3d TM对BPNR电子性质和磁学性质的影响。研究发现,驰豫后,BPNRs的原子堆叠从AA型变为AE型,对于一维zigzag型BPNRs,AE堆叠结构是最稳定的。所有宽度的BPNR（N=4-10）都表现出具有间接带隙（1.17、1.01、0.92、0.84、0.75、0.74和0.72 eV）的半导体特性,并且随着纳米带宽度的增加,带隙逐渐减小。吸附能表明,所有TM原子吸附的宽度为4的双层磷烯纳米带（4-BFNR）体系[PTMP]都能形成稳定的结构。对[PMnP]体系的键长、电荷转移和差分电荷密度研究表明,BPNRs中TM原子与其相邻的P原子之间存在很强的化学相互作用,从而导致TM-P离子键的形成。TM原子的吸附使得4-BPNR表现出丰富的电子结构,[PTMP]1体系在吸附Sc、Co和Cu原子时表现出金属特性,在吸附Ti、V、Cr、Mn、Fe和Ni原子时显示出半导体特性,带隙分别为0.30、0.18、0.19、0.20、0.61和0.08 eV。在所有[PTMP]体系中,Ni和Cu吸附体系均为零磁矩。结果表明,TM原子吸附的双层磷烯纳米带表现出可调控的电子结构和磁性,在纳米电子学领域具有潜在的应用前景。最后,将石墨烯与磷烯堆叠成二维异质结构,对电场作用下石墨烯/磷烯（G/P）异质结的电子性质和光学性质进行了研究。石墨烯和磷烯依靠弱范德瓦尔斯作用相结合,晶格失配打破了石墨烯的空间反演对称性,在狄拉克点打开一个很小的带隙,赋予了石墨烯优良的电子性质。外电场可以有效调控G/P异质结的能带结构。在平行和垂直极化方向,G/P异质结的介电函数分别表现出金属和半导体性质,表明G/P异质结具有显著的各向异性光学特性。外电场的方向和强度对介电函数、吸收系数、反射率、折射率和能量损失函数具有不同的影响。在外电场作用下,介电函数和光吸收系数谱线的峰值移至较低的能量区域。对于反射率,平行极化方向分量（8.9～15.2eV能量范围内）在电场作用下会移动到较低的能量状态。但是垂直极化方向分量会随着负电场强度的增加而发生蓝移,在正向电场下,峰值迅速增加。在0.8、-0.4和-0.6 V/A的电场强度下,静态折射率增加。外电场的引入增加了紫外波段中光的能量损失（16.3 eV附近）,但抑制了 9.8 eV处的能量损失。研究结果将为G/P异质结在光电器件和纳米电子中的潜在应用提供了理论基础。