气体是人类生存发展必不可少的自然资源。随着社会与经济的发展,人们生活水平的提升,在商业、工业以及生活中需要更加清洁的能源气分,同时,有些气体组分又是一些重要的化学及化工中间原料,可用于广泛生产化学用品,对其进行分离,提纯,不仅能有效的提高其能源利用效率,更能减少对环境的污染,操作使用安全。本研究基于一种新型高效有机无机杂化自组装材料——金属有机框架材料（Metal organic framework,MOF）作为吸附剂,采用高通量分子模拟技术分别以MOF材料对四种不同组合下的气体组分进行分离:（H₂S+CO₂）/（CH₄+C₂H₆+C₃H₈）、甲硫醇/乙硫醇及CH₄、N₂、H₂S、O₂、CO₂、H₂、He等7种气体组成的15种和21种混合气体的膜分离行为。分子模拟主要采用巨正则系宗蒙特卡洛（Grand canonical monte carlo,GCMC）和分子动力学（Molecular dynamic,MD）方法,研究的材料结构来源于剑桥晶体数据库中的实验已经合成的MOF（Computation-ready experimental MOF,Co RE-MOF）,以及通过Tobacco软件合理构建的假设性MOF材料（hypothetic MOF,h MOF）。本工作结合机器学习和高通量分子模拟从四个方面探索MOF材料对气体组分吸附、分离的结构-性能间的潜在关系。其中第一部分和第二部分是针对MOF吸附剂,第三部分和第四部分是针对MOF膜,具体内容如下:1. 针对6013种Co RE-MOF对五元天然气（CH₄,C₂H₆,C₃H₈,H₂S,CO₂）中酸性气体（H₂S和CO₂）的吸附分离,对比三种权衡方法用以权衡吸附量和选择性两项指标,择优选择了权衡?法,进一步采用Pearson相关系数和多元线性回归定量分析了四种MOF描述符对TSC单独和综合的影响程度,接着采用决策树模型规划出性能高效的MOF设计路径,最后对筛选出的20种性能优异的MOF分析,发现75%的MOF含有碱金属和碱土金属。2.4764种Co RE-MOF和137953种h MOF对甲硫醇/乙硫醇的吸附分离被模拟计算,首先采用单变量分析对特征描述符和吸附性能进行分析,接着最小二乘法（Partial least squares method,PLS）和反向传播神经网络（Back propagation neural network,BPNN）被用来预测甲硫醇及乙硫醇的吸附效果,研究结果表明BPNN模型更适合复杂无规律数据的学习及预测,对甲硫醇吸附性能预测的线性相关系数R可达0.83,进一步对特征描述符的权重分析,发现吸附热(Q^o_st)的影响最大,最后对筛选出的8种最优MOF材料进行吸附等温分析。3. 针对6013种Co RE-MOF膜对7种不同气体组分组成的44项扩散及渗透性能指标研究,对于高维数据首先采用主成分分析法线性降维,使用四种机器学习方法（决策树（Decision tree,DT）、随机森林（Random forest,RF）、支持向量机（Support vector machine,SVM）、反向传播神经网络）进行预测,以线性相关系数和根均方误差为评判指标,并对每种特征描述符的权重大小进行计算分析,潜在的结构-性能关系对实验研究提供微观的指导。4. 对6013种Co RE-MOF膜和2073种基于机器学习规则定向筛选的h MOF膜对7种不同气体组成的21种混合气体组分的扩散及渗透性能,采用MC和MD进行计算,接着基于套索回归拟合得到特征描述符的扩散和渗透性能函数模型,将此模型作为多目标粒子群优化算法的适应度函数,进一步优化粒子的两种扩散和渗透性能指标（扩散系数和扩散选择性,渗透系数和渗透选择性）,研究发现优化后的粒子的几何结构对不同气体分子的极性差或极矩差呈现完美的线性关系。本研究采用多种数学,统计学分析方法,结合模拟计算和大数据分析,深入挖掘出MOF材料的结构特征对不同气体组分的吸附分离之间的关系,以及性能优异的MOF材料所具有的特征属性,为实验及市场应用提供微观层面的指导。