近年来氮氧化物对于环境污染日益严重,基于控制氮氧化物污染的重要性,论文采用分子模拟的方法,以材料模拟软件Materials Studio为平台,研究了氮氧化物在分子筛中的吸附过程。采用了蒙特卡洛法研究了硅铝比、温度等条件对于ZSM-5分子筛吸附NO_x的影响,研究了负载不同活性物质对于NO_x吸附选择性的影响;采用分子动力学法研究了NO_x在分子筛中的扩散过程;采用密度泛函方法结合电荷布居分析和分波态密度分析研究了NO_x在分子筛表面的吸附过程;采用密度泛函方法对NO在ZSM-5分子筛簇模型上的催化氧化过程进行了过渡态搜索。所得的主要结论如下:1.采用蒙特卡洛方法,以单晶胞为对象,ZSM-5分子筛是145种存在的骨架结构中吸附NO效率最高的,ZSM-5分子筛吸附NO_x的能力随温度升高而降低;当分子筛组分中含有Al时,H原子作为补偿电荷引入使ZSM-5对于NO的吸附量随硅铝比降低而变大,而Na原子作为补偿电荷原子引入时对NO吸附量无明显影响;NO和NO₂在ZSM-5中的扩散过程均为过渡区扩散,其扩散系数的数量级在温度为273K-313K下均为10^-8m²/s。CO₂等气体的存在明显降低了分子筛对于NO_x的吸附,采用过渡金属氧化物改性分子筛可明显提高对于NO_x的吸附选择性,改性后吸附选择性顺序为Ni>Cu>Mn>Zn≈Co,其中Ni改性后吸附的NO_x气体可占总吸附量的57%,负载分布图表明NiO作为活性物质在分子筛孔道中分布均匀。2.采用密度泛函理论分别计算了NO和NO₂在ZSM-5以及Ni掺杂ZSM-5（100）表面的吸附行为,研究结果表明NO和NO₂在没有Ni掺杂的ZSM-5上的吸附都为物理吸附过程,根据前线轨道理论以及福井函数分析,NO分子中N原子比O原子具有更强的亲电性和亲核性,NO₂分子中N、O原子亲电亲核性能相差不大;NO在Ni-ZSM-5（100）以N^-端方式吸附在Ni-top位时N、Ni原子成键为化学吸附,吸附能为-1.26ev,此过程中NO转变为亚硝酰离子NO⁺。NO₂在Ni原子的顶位吸附位仍为物理吸附过程,而在单配位的O原子顶位吸附位发生化学吸附,吸附能为-1.37ev,NO₂吸附在O原子上并形成硝酸根离子NO₃^-。3.基于密度泛函理论,对NO在ZSM-5分子筛上的催化氧化过程进行过渡态搜索,结果表明4T ZSM-5分子筛催化NO存在两种催化路径。硝酸根离子NO₃^-与过氧亚硝基ONOO^-是催化过程的重要中间体,在较低温度时Ni-ZSM-5催化氧化NO的反应路径为:Z+O₂→Z-O₂,Z-O₂+NO→Z-ONOO,Z-ONOO→Z-O+NO₂,Z-O+NO→Z+NO₂;在高温时掺杂Fe或Cu后的ZSM-5催化氧化NO的反应路径为:Z+NO→Z-NO,Z-NO+O₂→Z-NO₃^-,Z-NO₃^-→Z-O+NO₂,Z-O+NO→Z+NO₂。