低温等离子体降解VOCs的DBD反应器优化探索和产物分析

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挥发性有机化合物(VOCs)对环境造成的危害是继氮氧化物、硫化物之后的又一主要污染源。VOCs易挥发性及有毒性,给人类居住环境造成不可估量的伤害。近些年来,随着处理技术的发展,低温等离子体作为一种适用于各种VOCs的高效率降解技术,得到广泛的重视和研究。本文为了探索优化低温离子体降解VOCs技术的方向和途径,通过同轴圆柱和平板两种类型放电腔对DBD等离子体降解甲苯进行研究,对比了不同放电结构下的降解效率,定性和定量地分析了中间副产物,并对降解途径进行了分析。研究结果表明:(1)对比研究了圆柱和平板放电腔在相同能量密度及相同放电体积下,DBD放电装置对甲苯的降解效果。结果显示圆柱放电腔具有更好的降解效率、碳平衡和碳选择性及更好的能量效率。(2)利用GC和GC-MS对两种结构下的反应产物成份进行测量和分析,发现了两种结构下产物出现顺序的异同及其与放电功率间的联系,并结合简单的静态电场计算和甲苯的键能结构,得出DBD降解产物与等离子体电子能量相关联。随着能量密度的增加两种放电腔形成的副产物逐渐增多,最终产物类型一致,都是甲酸、乙酸、丙酮、苯、苯甲醛和硝酸甲酯。同时,由于化学键能及高能电子的影响,这些产物产生顺序为:苯甲醛→苯→甲酸、乙酸和硝酸甲酯→丙酮,由于生产苯甲醛、苯、甲酸、硝酸甲酯和乙酸所需的能量相差不大,实验测得为同时产生。(3)研究了同轴圆柱放电腔结构尺寸对甲苯降解效率的影响。研究介质厚度和尺寸大小对降解效率的影响,结果显示在同电压下,薄的介质有利于甲苯的降解效率,同时中型尺寸的圆柱放电腔具有相对较好的降解效率和能量效率。(4)尝试利用氧化金属来提高DBD等离子体降解VOCs效率。选择Zr O2和Mg O涂层添加于内平板放电腔下,研究其对甲苯降解和产物的影响。结果显示涂层能有效提高甲苯的降解效率和能量效率,Zr O2涂层下最大能量效率提高了79%,Mg O涂层的最大能量效率提高了33%。结果还显示Zr O2涂层在降解效率和能量效率上明显好于Mg O涂层,但O3浓度较高。而Mg O涂层具有更好的碳平衡和碳选择性,同时能降低O3产生。
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