【摘 要】
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在十八世纪,瓦特发明蒸汽机后,人类社会的第一动力就变成了通过燃烧煤炭获得的蒸汽动力。自那以后,化石燃料的广泛使用为人类社会的社会发展和工业制造提供了充足的动力。另
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在十八世纪,瓦特发明蒸汽机后,人类社会的第一动力就变成了通过燃烧煤炭获得的蒸汽动力。自那以后,化石燃料的广泛使用为人类社会的社会发展和工业制造提供了充足的动力。另外传统的人工固氮方法也需要消耗大量的化石能源,同时排放出大量的温室气体,对环境造成了严重的污染。所以,随着化石燃料的日益短缺、环境污染问题越来越严重,研发清洁高效的能源及新型固氮催化剂的呼声越来越高。燃料电池因其可以绿色地将化学能转换为电能而吸引了广泛的关注,尤其是直接乙醇燃料电池,具有高转换率和高能量密度,是一种有潜力的能源。因而,我们致力于发展燃料电池催化剂和新型人工固氮电催化剂。近些年,贵金属纳米晶引起了广泛的关注,因其具有优异的催化性能,尤其是能源相关的电化学催化性能,是可以解决上述问题的材料之一。另外TiO2纳米片具有二维结构以及较大的表面积,易于调控其组成以便增强其电催化固氮催化性能。本论文就对可控合成金/钯催化剂及氧空穴含量可控的TiO2纳米片进行了研究,以期制备出高催化性能,高稳定性的电催化剂,具体工作内容如下:1、利用钯前驱体在各种不同结构的贵金纳米晶表面进行还原,通过控制还原速率以及表面活性剂的引导作用,以控制钯原子的扩散和沉积速率,从而在金纳米颗粒表面生长具有高密度阵列的棒状钮纳米晶体。研究表明该结构具有十分优异的电催化氧化乙醇性能,其电催化乙醇氧化性能在同等条件下为商业钯碳的2.3 倍。2、先使用水热法制备不含氧空穴的纯TiO2作为原料,然后使用含还原性气体的混合气为反应气,控制反应温度和反应时间,即可得到一系列不同氧空穴含量的TiO2纳米片。通过对这一系列的TiO2纳米片的电催化固氮性能进行测试,我们发现,在400℃下还原2小时的TiO2具有含量适中的氧空穴,同时也具有同条件下最优的电催化固氮催化活性和稳定性,其氨产量可达35.6μg·h-1·mg-1cat,是不含氧空穴的纯TiO2的2.83倍。
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