Mg₃RE（RE=La,Ce,Nd,Pr）作为储氢材料的新体系,本课题组对其进行了前期研究。表明Mg₃RE（RE=La,Ce,Nd,Pr）系列合金与氢反应都会发生歧化反应。根据计算Mg₃La相晶格所能容纳的最大原子半径为0.27 ?,小于氢原子半径（0.37 ?）。本论文选择Mg₃Y、Mg₃Ag合金（其包含相的晶格所能容纳的最大原子半径与氢原子半径接近或者更大）作为研究对象,研究了Mg₃Y、Mg₃Ag合金储氢特性以及吸、放氢微观结构转变机理。同时,本论文对含Ni元素的Mg₃La合金中出现的催化相LaMg₂Ni化合物的储氢特性也进行了较为系统的研究。通过XRD、SEM、EDX对感应熔炼法制备的LaMg₂Ni、Mg₃Y和Mg₃Ag合金吸、放氢前后相结构定性分析,揭示其吸放氢循环机理;对合金进行PCI测试检测其储氢特性并计算其基本热力学参数。LaMg₂Ni合金吸放氢循环的实质是Mg₂Ni与Mg₂NiH4相之间的转变,LaH2.46的存在不仅有利于Mg₂Ni吸氢动力学性能的提高,还降低了其氢化反应的标准焓变量和标准熵变量。经过一个循环的活化,LaMg₂Ni化合物在564K可以达到最大吸氢量为1.96 wt.%。本论文根据范特霍夫方程计算了LaMg₂Ni化合物的吸/放氢反应的标准焓/熵。熔炼后Mg₃Y合金中包含的Mg₂Y、Mg₂4Y₅相,其吸放氢循环发生在Mg?MgH2和YH2?YH3之间的循环,从储氢容量上看主要是Mg?MgH2循环。本论文对Mg₃Y合金的最大吸放氢容量、脱氢反应标准焓变量和标准熵变量进行了测定。熔炼后Mg₃Ag合金吸、放氢过程都分为两个步骤进行。步骤（1）,Mg54Ag17相和氢气反应生成Mg₃Ag和MgH2相;步骤（2）,Mg₃Ag相在氢压下继续分解为MgAg和Mg相,Mg相继续吸氢生成MgH2相。放氢过程与吸氢过程相反,是重新结合成Mg₃Ag相以及进一步结合成Mg54Ag17相的过程。Mg₃Ag合金在660K时达到最大吸、放氢量,该体系中的平均脱氢反应标准焓变量和标准熵变量的计算表明该体系比纯镁与氢的结合更稳定。本论文也计算了Mg₃La、Mg₂Y、Mg₂4Y₅、Mg₃Ag相晶格所能容纳的最大原子半径,通过与氢原子半径的比较探讨了Mg₂Y、Mg₂4Y₅和Mg₃Ag相发生歧化反应与晶格间隙大小关系不大。