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羰基化合物是一类氧化性极强的挥发性有机化合物,其本身具有“三致”作用,且参与大气光化学反应,生成PAN、臭氧等二次污染物,危害人类健康。本研究建立优化了一套固定燃烧源烟尘罩稀释多通道采样系统,开展了两种典型燃烧源(生物质燃烧源和餐饮源油烟尾气)羰基化合物排放特征研究,对深圳区域夏季大气中羰基化合物污染状况监测分析,掌握其污染水平、日变化规律、对OH自由基的消除作用,进行了排放源解析。 生物质燃烧源和餐饮源排放羰基化合物中,甲醛、乙醛和丙酮为三种主要化合物,三者合计浓度为总羰基化合物浓度的70%以上,除此之外,直链醛类化合物浓度高于支链和环状羰基化合物,另外餐饮源排放物中C7-C10的直链醛浓度显著较高。 不同生物质燃烧排放羰基化合物特征不同。开放式燃烧中羰基化合物总浓度大小顺序为:水稻秸秆>花生秸秆>玉米秸秆>荔枝枯叶,炉灶燃烧结果类似;相同秸秆炉灶燃烧比开放式燃烧产生羰基化合物总浓度高,相同燃烧方式下秸秆羰基化合物排放量高于木柴。生物质燃料含水率和燃料投放量是其燃烧过程羰基化合物排放的两大主要影响因素。 相同植物油不同加热方式羰基化合物排放特征不同,油水混合加热比纯油直接加热排放羰基化合物总浓度高;相同加热方式不同油加热产生羰基化合物排放特征不同,其总浓度大小顺序为:多不饱和类(玉米油、葵花油、菜籽油、大豆油)>混合类(调和油)>单不饱和类(花生油)>饱和类(猪油)。炒菜实验中三个菜系羰基化合物总浓度高低顺序为:油炸>荤菜>素菜。 深圳夏季大气中羰基化合物总浓度为15.55 ppbv,甲醛、丙酮和乙醛为三大主要污染物,浓度比例合计72.4%,甲醛和乙醛对大气中OH自由基的消除作用贡献最大,丙酮的贡献率仅为0.56%;羰基化合物呈现早晚低、正午高的单峰变化趋势,但其百分比浓度组成较为稳定;各化合物相关系数高,(C1/C2)浓度比值为2.0,(C2/C3)浓度比值为7.84,表现为典型的城市人为源污染特征;使用主成分分析法确定了五个主要排放源:二次转化源和背景源、机动车尾气源、天然源、固定源(石油化工业、食品源、冶金业)、餐饮源。 本论文对羰基化合物开展了点源和面源污染特征研究,有助于掌握各污染源羰基化合物排放特征,并在此基础上对深圳区域羰基化合物进行源解析和各个源贡献率,为建立高精度羰基化合物排放清单提供数据支持,同时为区域污染控制提供科学依据。