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β沸石是一种具有三维十二元环孔道结构的高硅沸石。因其特殊孔道结构、良好的热稳定性和耐酸性等优点,作为催化材料在绿色催化领域有着广阔的应用前景。在β沸石中引入一些具有特定催化性能除硅铝以外的其它金属原子(称为杂原子),所形成的杂原子β沸石与原β沸石比较,其酸性、表面性质都会发生改变,催化性能也会更好,是一种复合型催化材料,可大大拓宽β沸石在石油化工和精细化工等领域的应用范围。 多数工业应用化学反应都是水/油互不相溶的多相催化反应体系,而水在油中的溶解度小,反应物之间相互接触的量很少,导致催化剂达不到好的催化效果。传统的改进方法是在反应体系中加入大量共溶剂,但是,这样不仅工序复杂,而且易造成环境污染。所以开发能同时溶于水和油的新型绿色催化材料已成为研究热点。这种两亲性催化材料能够同时吸附水和油,能在水油两相界面上对反应进行催化。基于上述原因,在本论文中,首先采用水热法合成了Fe-Co-β沸石,考察了样品对苯乙烯氧化反应的催化性能;然后通过对Fe-Co-β沸石进行表面修饰,引入亲油性基团,制得了两亲性Fe-Co-β沸石,最后考察了两亲性Fe-Co-β沸石在环己烯水合相界面反应中的催化性能。主要的研究内容如下: 1.Fe-Co-β沸石的合成与结构表征:采用水热合成法按反应物的物质的量配比为n(SiO2)∶n(Fe2O3)∶n(CoO)∶n[(TEA)2O]∶n(H2O)∶n(NH4F)=60∶(0.25~0.5)∶(1.0~3.0)∶(15~18)∶(650~750)∶(30~45)配制初始反应混合物,合成出了结晶良好的Fe-Co-β沸石。运用X射线衍射、红外光谱、固体紫外可见漫反射、差重-热重、扫描电镜和氮气吸附脱附等技术对样品进行了表征,结果表明,样品具有BEA拓扑结构,且Fe和Co进入了沸石骨架。 2.Fe-Co-β沸石催化苯乙烯氧化反应:在苯乙烯氧化反应体系中,以H2O2为氧化剂、Fe-Co-β沸石为催化剂,考察了Fe-Co-β沸石的催化性能。结果表明,Fe-Co-β沸石是苯乙烯氧化反应的良好催化剂,苯乙烯的转化率为92.63%,苯甲醛和苯乙醛的选择性分别为71.44%和28.56%。 3.两亲性Fe-Co-β沸石的制备及催化环己烯水合反应性能的研究:用十六烷基三甲基氯化铵(CTAC)对Fe-Co-β沸石进行了表面修饰,合成出了两亲性Fe-Co-β沸石,运用了XRD、UV-vis、IR和氮气吸附脱附等表征手段,发现修饰后的沸石具有两亲性,而且骨架结构并没有被破坏,只是亲油性的烷基基团修饰在沸石表面。在环己烯水合相界面催化反应中,两亲性Fe-Co-β沸石的催化活性比母体沸石更好。