石墨化碳的制备及其电催化性能研究

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目前,人类正面临着能源短缺与环境污染的严峻问题,因此开发清洁能源势在必行,而燃料电池被认为是目前最有发展前景的环保、高效新型能源。但是,由于燃料电池阴极氧还原反应动力学速率迟缓,大大限制了其性能的提高。目前燃料电池最有效的阴极催化剂是铂碳,但是却由于铂资源匮乏,价格高昂,限制了燃料电池的大规模应用。因此,开发储量丰富、价格低廉、催化性能优良的非贵金属催化剂迫在眉睫。石墨化碳材料由于其优异的电荷传导能力、化学稳定性以及极大的比表面积等优势而在电催化领域展现出了巨大的应用前景。因此本论文使用简单的制备方法,制备出了具有三维结构且氧还原性能优异的石墨化碳材料,并对其结构、形貌和电化学性能等进行了深入研究。主要研究内容和结论如下:以锂为还原剂、二氧化碳为碳源,采用一步还原法成功制备出三维石墨化碳材料催化剂。制备得到的石墨化碳材料具有花状的三维结构。经过电化学测试,发现当反应温度为600℃时,锂与二氧化碳反应24 h制备的石墨化碳表现出最佳的氧还原催化性能:催化剂的起始电位为0.91 V、半波电位为0.78 V,极限扩散电流密度为5.66 mA cm-2,转移电子数接近4,是典型的四电子反应过程,氧还原反应的产物是H2O。此外该三维石墨化碳材料催化剂表先现出了比商业铂碳更优异的稳定性和抗甲醇性能。以镁为还原剂、一氧化碳为碳源,采用一步还原法成功制备出了三维石墨化碳材料催化剂。石墨化碳材料具有块/片组合的独特三维结构,有比较大的比表面积和均匀的介孔结构。经过电化学测试,当反应温度为850℃,镁与一氧化碳反应6 h时制备的石墨化碳表现出最佳的氧还原催化性能:催化剂的起始电位为0.94 V、半波电位为0.81 V,极限扩散电流密度为5.92 mA cm-2,转移电子数接近4,是典型的四电子反应过程,氧还原反应产物是H2O。此外石墨化碳催化剂表现出了比商业铂碳更优异的稳定性和抗甲醇性能。
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