【摘 要】
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近年来,利用光电化学(PEC)技术将水分解为氢气和氧气已经引起了人们广泛关注,成为解决当前能源和环境危机的有效战略之一。然而,大多数光阳极材料的水氧化动力学缓慢且光电转换效率较低,限制了光阳极的实际应用。针对此问题,本论文通过开发新型析氧催化剂(OECs)、调控助催化剂生长机制以及在半导体中引入氧空位实现高效稳定水分解的目标。Mn基电催化材料在光电催化研究中活性较低。本研究通过Mn Se作为金属间
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近年来,利用光电化学(PEC)技术将水分解为氢气和氧气已经引起了人们广泛关注,成为解决当前能源和环境危机的有效战略之一。然而,大多数光阳极材料的水氧化动力学缓慢且光电转换效率较低,限制了光阳极的实际应用。针对此问题,本论文通过开发新型析氧催化剂(OECs)、调控助催化剂生长机制以及在半导体中引入氧空位实现高效稳定水分解的目标。Mn基电催化材料在光电催化研究中活性较低。本研究通过Mn Se作为金属间相合成了一种高效的新型Mn基(氧)氢氧化物催化剂。随着进一步掺入铁元素形成Mn Fe Se,该电极显示出优异的析氧活性(10 m A cm-2下过电位为247 m V)和反应动力学(Tafel斜率为35 m V dec-1)。得益于Mn基催化剂高效的OER活性,将其修饰在Bi VO4光阳极上进行光电化学水分解。在模拟太阳光和1.0 M KBi电解质中,复合光阳极在1.23 VRHE电位下表现出4.85 m A cm-2的电流密度并且实现了20小时的稳定性。与普通的锰氧化物助催化剂相比,该Mn基多元金属催化剂实现了迄今为止最佳的PEC性能。DFT理论计算进一步解释了OER/PEC性能提高的原因。这项工作为设计和探索实用型太阳能驱动水分体系及高效锰基助催化剂提供了新思路。助催化剂层在长期光电催化稳定性测试中容易发生结构重建或脱落,降低对光阳极的保护作用。本研究采用简单的一步浸渍法利用尿素调控Ni Fe基氢氧化物在Bi VO4光阳极上的生长机制。尿素作为一种辅助的氮/碳源,替代了传统的有机分子助催化剂,促进了超薄OECs层的生长,对光阳极起到了超强的保护作用。尿素诱导的Ni Fe OECs层的厚度可通过调整尿素含量来改变,这也进一步提高了载流子在半导体表界面传输速率,使其免于光腐蚀。优化后的U-Ni Fe OOH/Bi VO4光阳极在1.23 VRHE下显示出4.8 m A cm-2的光电流密度,并且在0.8 VRHE的外加偏压下实现了40小时的稳定性。这项工作提出了一个具有实际应用潜力的助催化剂设计方案,使用廉价、非贵金属的电催化剂实现长时间PEC水分解的目标。光生载流子迁移到表界面进行产氧反应时,容易发生载流子复合。针对该问题,本研究采用一种新型“光充电/放电”策略激活WO3光电极并抑制表界面的载流子复合。经光充电的WO3电极被8-10 nm的无序层和氧空位所覆盖,具有较好的PEC活性并且可以在50 h内实现充放电循环25次以上。进一步与Cu O构建异质结结构并进行光充电处理,该PC-WO3/Cu O电极在1.23 VRHE电位下获得3.2 m A cm-2优异的光电流密度,起始电位低至0.6 VRHE,是目前报道的WO3光阳极p-n异质结结构的最佳性能之一。非绝热分子动力学和时域DFT理论计算证明了WO3载流子寿命在充电过程后被延长,并且半导体异质结构中光生电子能够有效地从WO3转移到Cu O中。这项工作为解决光电极中表界面缺陷提供了可行途径。
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近年来,鉴于世界范围内环境问题的日益严峻,对于污染物的净化处理已引起了人们的广泛关注。其中大气污染物以及水体中污染物的问题最为突出,对人类健康造成的威胁最大,最亟待解决。光催化技术因其绿色高效可再生等优越性在新型能源和环境治理等各个领域已得到应用和研究。含有通式ABO3的钙钛矿,A、B位置分别由稀/碱土金属、过渡金属所占据,构成具有角共享BO6框架的八面体三维结构,处于由八个八面体所包围的间隙位置
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