【摘 要】
：
近年来,利用光电化学（PEC）技术将水分解为氢气和氧气已经引起了人们广泛关注,成为解决当前能源和环境危机的有效战略之一。然而,大多数光阳极材料的水氧化动力学缓慢且光电转换效率较低,限制了光阳极的实际应用。针对此问题,本论文通过开发新型析氧催化剂（OECs）、调控助催化剂生长机制以及在半导体中引入氧空位实现高效稳定水分解的目标。Mn基电催化材料在光电催化研究中活性较低。本研究通过Mn Se作为金属间
论文部分内容阅读
近年来,利用光电化学（PEC）技术将水分解为氢气和氧气已经引起了人们广泛关注,成为解决当前能源和环境危机的有效战略之一。然而,大多数光阳极材料的水氧化动力学缓慢且光电转换效率较低,限制了光阳极的实际应用。针对此问题,本论文通过开发新型析氧催化剂（OECs）、调控助催化剂生长机制以及在半导体中引入氧空位实现高效稳定水分解的目标。Mn基电催化材料在光电催化研究中活性较低。本研究通过Mn Se作为金属间相合成了一种高效的新型Mn基（氧）氢氧化物催化剂。随着进一步掺入铁元素形成Mn Fe Se,该电极显示出优异的析氧活性(10 m A cm-2下过电位为247 m V)和反应动力学(Tafel斜率为35 m V dec-1)。得益于Mn基催化剂高效的OER活性,将其修饰在Bi VO4光阳极上进行光电化学水分解。在模拟太阳光和1.0 M KBi电解质中,复合光阳极在1.23 VRHE电位下表现出4.85 m A cm-2的电流密度并且实现了20小时的稳定性。与普通的锰氧化物助催化剂相比,该Mn基多元金属催化剂实现了迄今为止最佳的PEC性能。DFT理论计算进一步解释了OER/PEC性能提高的原因。这项工作为设计和探索实用型太阳能驱动水分体系及高效锰基助催化剂提供了新思路。助催化剂层在长期光电催化稳定性测试中容易发生结构重建或脱落,降低对光阳极的保护作用。本研究采用简单的一步浸渍法利用尿素调控Ni Fe基氢氧化物在Bi VO4光阳极上的生长机制。尿素作为一种辅助的氮/碳源,替代了传统的有机分子助催化剂,促进了超薄OECs层的生长,对光阳极起到了超强的保护作用。尿素诱导的Ni Fe OECs层的厚度可通过调整尿素含量来改变,这也进一步提高了载流子在半导体表界面传输速率,使其免于光腐蚀。优化后的U-Ni Fe OOH/Bi VO4光阳极在1.23 VRHE下显示出4.8 m A cm-2的光电流密度,并且在0.8 VRHE的外加偏压下实现了40小时的稳定性。这项工作提出了一个具有实际应用潜力的助催化剂设计方案,使用廉价、非贵金属的电催化剂实现长时间PEC水分解的目标。光生载流子迁移到表界面进行产氧反应时,容易发生载流子复合。针对该问题,本研究采用一种新型“光充电/放电”策略激活WO3光电极并抑制表界面的载流子复合。经光充电的WO3电极被8-10 nm的无序层和氧空位所覆盖,具有较好的PEC活性并且可以在50 h内实现充放电循环25次以上。进一步与Cu O构建异质结结构并进行光充电处理,该PC-WO3/Cu O电极在1.23 VRHE电位下获得3.2 m A cm-2优异的光电流密度,起始电位低至0.6 VRHE,是目前报道的WO3光阳极p-n异质结结构的最佳性能之一。非绝热分子动力学和时域DFT理论计算证明了WO3载流子寿命在充电过程后被延长,并且半导体异质结构中光生电子能够有效地从WO3转移到Cu O中。这项工作为解决光电极中表界面缺陷提供了可行途径。
其他文献
1,3-丙二醇是重要的化工原料,是热门的高性能新材料聚对苯二甲酸丙二醇酯的单体。把可再生且廉价的甘油氢解制成1,3-丙二醇不仅可以减少对化石能源的依赖,而且具有良好的经济效益,是近年来生物质转化研究的热点课题。其中,Pt-W系双金属催化剂因为其较高的催化活性和良好的1,3-丙二醇选择性被广泛研究。尽管已经证明Pt-W系催化剂对甘油选择性氢解为1,3-丙二醇具有很高的活性,但由于其结构复杂,催化剂中
近年来,随着工业的迅速发展,化学品的大量使用,使得水体中检测到大量的抗生素和重金属残留物,对水环境和人体健康产生严重危害。急需寻求科学有效的解决路径,本研究以香蒲生物质为原材料,开发了一系列成本低,去除效率高的香蒲改性生物炭材料用于抗生素和重金属废水处理。（1）以富含N、S元素的香蒲为原料,以一步炭化-活化的集成优化方法制备了一种比表面积大、富含官能团的香蒲生物炭吸附剂（TBIK）。TBIK比表面
近年来,鉴于世界范围内环境问题的日益严峻,对于污染物的净化处理已引起了人们的广泛关注。其中大气污染物以及水体中污染物的问题最为突出,对人类健康造成的威胁最大,最亟待解决。光催化技术因其绿色高效可再生等优越性在新型能源和环境治理等各个领域已得到应用和研究。含有通式ABO3的钙钛矿,A、B位置分别由稀/碱土金属、过渡金属所占据,构成具有角共享BO6框架的八面体三维结构,处于由八个八面体所包围的间隙位置
本文在认知语言学框架下,运用意象图式理论（Image Schema Theory）,对英汉容器量词进行对比研究。量词一直是汉语研究热点。英语虽不及汉语量词发达,但“数词+N1+of+N2”结构中的容器量词也备受关注。以往英汉容器量词的研究在传统语法、传统语义学、认知语言学等视角均已取得诸多成果,但鲜有文献系统探讨比较英汉容器量词及其认知理据。意象图式理论作为认知语言学的重要理论,是存在于我们的感知
改革开放四十多年以来,我国经济发展取得了举世瞩目的成就,与此同时,经济结构失衡的深层次矛盾和问题日益凸显。如何通过产业结构优化实现我国经济高质量发展已成为学界关注的焦点。推动产业结构优化的核心动力是技术创新,尤其是具有战略性意义的技术进步,如新一代人工智能技术。深入研究新一代人工智能与产业结构优化的影响效应,是实施创新驱动发展战略的必然要求,也是建设现代化产业体系,实现经济高质量发展的必由之路。本
二茂铁稳定的、易处理、易修饰的固体特性,通常可以被传递到它的许多衍生物上,使它吸引了许多化学家的关注。尤其在有机合成中,以这类骨架设计的配体和催化剂取得了巨大的成功,在不对称转化中都有着广泛的适用性。基于此,本论文进行了以下三个部分的研究工作。（1）膦配体的设计与合成我们通过分子内的不对称C-H键环化反应和还原二茂铁茚酮两种方法构筑了二茂铁茚。接着在二茂铁茚7位引入二甲胺基、吗啡啉、甲氧基、苯基、
随着石油危机和白色污染的日益加重,生物基可降解复合材料的研发迫在眉睫。其中聚乳酸（PLA）作为典型的高性能可降解塑料得以广泛研究,但它的易燃性限制了其在有阻燃需求领域中的应用。类水滑石（LDHs）具有较高的比表面积和良好的热稳定性,将LDHs作为PLA的阻燃剂具有价格低、无污染等优点,但其与PLA的相容性较差且阻燃效率较低,可以通过优化LDHs的结构有效地提高其阻燃效率。稀土元素特有的电子排布使其
电力能源一直是国家所大力提倡使用的能源之一，而现今随着我国电气化水平的迅猛发展，我国工农业以及居民用电需求相较以往获得了大层次的增长，我国电能供应技术手段也同时获得了更加显著的突破及发展。将自动化技术全面有效地运用到我国电力系统中，我国电力资源也能够得到最大程度的拓宽，居民以及各行业企业之间的供电需求也能因此得到最大化的满足，但此类供电技术的全面应用也使我国不少电力行业工作人员有了较大的工作挑战。
随着科学技术的不断发展，电气自动化技术在电气工程中的应用越来越广泛。电气自动化技术通过对电气工程中的自动化控制、智能化决策和知识管理等方面的应用，大大提高了电气工程的效率和可靠性，对于推进电气工程的发展和提高生产效率具有重要的意义。本文对电气工程中电气自动化融合技术的应用进行探讨，以供参考。