活性碳纤维的制备及其吸附挥发性有机物和CO2的性能研究

来源 :大连理工大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:xiaodong0814
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随着工业化的发展,工厂排放的大量有毒有害气体污染物,对生态环境和气候造成严重的危害,其中,挥发性有机化合物和CO2所带来的光化学烟雾和温室效应等问题引起了全世界的重点关注,并开发了众多技术处理这些污染物,而吸附技术由于具有简单高效、成本低、无二次污染等优势,在去除挥发性有机污染物和CO2并回收再利用方面具有良好的应用前景。然而,吸附技术的关键点是吸附材料的选择,活性碳纤维(ACFs)是一类广泛使用的吸附材料,其价格低廉、性能稳定且吸附效率高,是一种适合工业应用的吸附材料。本论文针对传统的ACFs机械强度差、微孔率低、对目标污染物吸附性能差等问题,通过调控活化工艺,制备出适用于吸附不同气体污染物的高强度ACFs,为ACFs的活化工艺提供理论参考,主要研究内容和结果如下:(1)本论文以酚醛纤维为原料,氯化铜作为活化剂,活化过程中通过调控氯化铜与原料的比例,制备出具有不同孔径结构的ACFs,经XRD和Raman表征发现所制备的ACFs均为无定型碳,未发生明显的石墨化。通过SEM和TEM发现ACFs较为完整,断裂较少,表明氯化铜活化较为温和,比表面积和孔径分布测试表明其含有大量的微孔,最高剂量氯化铜活化制得的ACF-8样品可以观察到明显的含有一定量中孔,但其微孔率仍能达到90%以上,同时,其比表面积也最大。拉伸断裂测试发现ACFs具有良好的机械强度,可以达到商用ACFs的2-3倍,也进一步证实了氯化铜是一种较温和的活化剂。红外光谱表征则未发现ACFs表面具有明显的官能团,说明氯化铜活化主要是在纤维表面进行侵蚀造孔作用。(2)对所制备的ACFs进行甲苯和乙酸乙酯的动态吸附测试,并选择吸附性能最优的样品进行甲苯的静态变压吸附实验。动态吸附测试表明,随着活化剂量的增加,对甲苯和乙酸乙酯的吸附突破时间增加,即对VOCs的吸附性能增加,最高比例氯化铜制备的ACF-8具有最优的吸附性能,且优异的吸附性能主要与其所含微孔量有关。对其进行甲苯静态变压吸附,得到的甲苯吸附平衡等温线和吸附动力学分析表明,ACF-8对甲苯的吸附等温线符合Freundlich等温线模型,说明对甲苯的吸附是单层吸附和多层吸附共同存在,而其吸附动力学与伪一阶动力学模型性关系更高,说明吸附过程中甲苯分子在ACFs表面的外部传质对吸附速率的控制作用大于内扩散作用。(3)对所制备的ACFs进行CO2的吸附测试,通过不同温度下的静态变压吸附,得到不同温度和不同压力点下的CO2吸附量,在25°C、0.15 bar下的CO2吸附性能由于更接近实际烟道气中的条件而更加受到关注,使用氯化铜剂量最少的ACF-0.1样品在该条件下具有最优异的CO2吸附量,可达1.04 mmol/g。通过孔体积与吸附量相关性分析发现,超微孔是主导其吸附CO2性能的关键,同时,ACF-0.1也具有最高的吸附热和对CO2的吸附选择性,通过动态的CO2/N2混合气体吸附测试,进一步证明其高效的CO2/N2吸附选择性。此外,通过吸附-脱附循环测试发现,在多次循环后仍然可以保持基本不变的吸附性能,说明其具有良好的稳定性和再生性。
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