基于激光吸收光谱的主要人为氨排放源在线检测技术与应用研究

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氨气对环境大气、土壤、水体中的氮循环起关键作用,研究农业面源、工业点源、机动车移动源这几类排放权重高、有规律的人为氨排放源的在线检测方法并掌握其排放规律,对研究全球氮循环和环境保护具有重要意义。论文针对氨排放在线检测的技术需求,研究了氨气高温特征光谱检测方法及浓度精确反演算法,并开展区域型氨排放通量在线检测技术和应用研究。研究了氨气在近红外波段的振转吸收谱带和氨的配分函数,分析了6528.8cm-1附近的吸收光谱特性;建立了高温氨气近红外波段激光吸收光谱测量实验平台,开展了高温氨气特征光谱及线强检测实验,获得了室温和500~700K不同温度、不同压力下氨气的特征吸收光谱,并分析得到了常温及高温环境的线型和线强参数。研究了基于高分辨近红外吸收光谱高温氨气浓度反演算法,建立了基于特征光谱解析、多线Voigt线型拟合、温度参数修正的高温氨气浓度反演算法模型和实际测量环境下的光谱相关性分析算法,对多吸收线交叠的线型拟合残差优于±2%,当测量光谱与标准光谱的相关系数优于85%时检测相对误差<5%,高温氨浓度反演的精度约4%。研发了高温氨气在线检测系统控制和浓度反演软件,开展了高温氨逃逸现场在线检测实验,测量结果表明:脱硝催化还原反应氨逃逸与NOx浓度呈现负相关特征。采用高温伴热尾气取样系统开展了机动车尾气氨气排放在线检测实验,怠速约为800r/min时,氨排放平均浓度约1.64ppm,转速提高到1500r/min时,氨排放平均浓度约为2.24ppm,结果表明:随着转速升高,氨气排放的浓度呈现上升趋势。研究了 OP-TDLAS技术结合bLS模型进行通量监测的有效性和数据融合方法,包括细化仪器架设光程、高度、数据平均周期等实验条件;优化区域型开放式监测方式并进行一致性分析。通过开展农田、养殖场氨排放监测应用研究,获得安徽皖北地区秸秆还田和农田施肥共同作用下的土壤氨排放规律,结果表明施肥对氨排放的增势效应更快并且持续时间更短,而秸秆还田的增势效果更明显、持续时间更长久。在黄淮海平原开展农田施肥氨排放监测,在施肥后的10天氨挥发通量较大,峰值达到5.34 kg N/(hm~2d);开展不同季节典型城市奶牛场氨排放监测,秋季氨排放速率为1.48~130.6(kg/head/hr),冬季氨排放速率约为0.0045~43.32(kg/head/hr),排放与温度、气象条件有关,体现出季节性差异。
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