【摘 要】
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随着金属纳米催化剂在催化生产和环境治理中扮演着重要角色,有着优异的催化活性和高原子利用率的金属催化剂在能源枯竭和环境问题突出的今天,已经成为研究的重点。单原子催化剂不仅仅有着最大的原子的利用率,而且其表面配位环境相较于纳米颗粒更为清晰,使其拥有比纳米颗粒和团簇催化剂更优异的催化活性和催化选择性;更为重要的是单原子催化剂的活性位点为单原子,拥有着高度一致的活性位点是理想的模型系统。单原子催化剂由于其
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随着金属纳米催化剂在催化生产和环境治理中扮演着重要角色,有着优异的催化活性和高原子利用率的金属催化剂在能源枯竭和环境问题突出的今天,已经成为研究的重点。单原子催化剂不仅仅有着最大的原子的利用率,而且其表面配位环境相较于纳米颗粒更为清晰,使其拥有比纳米颗粒和团簇催化剂更优异的催化活性和催化选择性;更为重要的是单原子催化剂的活性位点为单原子,拥有着高度一致的活性位点是理想的模型系统。单原子催化剂由于其高度配位不饱和和独特的电子,与金属纳米粒子催化剂有着截然不同的催化性质。众所周知,S与金属之间有着强配位作用,往往使金属催化剂中毒,因此以S为配体的单原子催化剂极少被研究。本文结合课题组的工作将S元素引入碳硅材料作为配体固载Ru原子,经过600℃高温煅烧后得到高度稳定的单原子催化剂;催化剂在催化加氢上表现出高活性,而且拥有高度催化稳定性。我们以氮杂环底物喹啉作为模型反应,结合XPS、球差电镜等表征方法,探究单原子钌的催化过程。全文共分四章,第一章为文献综述,主要介绍了硫化物催化剂的应用概况,及单原子催化剂的研究进展。第二章结合XPS、球差电镜等表征方法,探究了单原子钌的价态,不同类型的钌催化剂的价态,来探究以S为配体的单原子钌与硫化钌纳米颗粒的价态差别。第三章我们通过调节材料中钌元素的含量,得到了含不同尺寸的钌催化剂。该系列催化剂具有相同的比表面积、孔体积和高度有序的介孔结构,排除了载体形貌对催化剂催化活性的影响。在喹啉的选择性加氢反应中,催化剂中随着钌纳米粒子的尺寸减小,催化活性逐渐增高。当尺寸降为单原子时,催化剂展现了良好的催化活性和选择性,以4MPa氢气作为氢源,130℃条件下,1 h反应后,喹啉转化率达20%,催化转化频率(TOF)达到162 h-1。当转化率为100%时,催化剂对喹啉的选择性依然为100%。催化剂重复10次后,未见明显的形貌改变和催化活性下降。表明催化剂具有非常高的稳定性。第四章为全文总结。
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