【摘 要】
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金属-有机框架材料(MOFs)是目前配位化学以及材料科学研究中的一个热点研究领域。MOFs的结构具有优越的可设计性以及方便的后修饰性,可以方便调节孔径大小以及控制活性官能团
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金属-有机框架材料(MOFs)是目前配位化学以及材料科学研究中的一个热点研究领域。MOFs的结构具有优越的可设计性以及方便的后修饰性,可以方便调节孔径大小以及控制活性官能团的种类,使得MOFs在催化研究领域扮演着重要的角色。以新颖的功能性配体为基本构筑单元,通过合理设计使配体带有各种活性官能团,根据晶体工程原理,设计合成具有纳米到微米尺度孔道结构的功能性金属-有机框架材料,通过单晶X-射线单晶衍射结构分析,选择性地研究材料的催化活性,是当前该研究领域的热点。本文通过利用四羧基金属卟啉(MTCPP, M= 2H, NiⅡ, CuⅡ, RuⅢ, PdⅡ, MnⅢ,FeⅢ,VⅣ),四吡啶基金属卟啉(MTPYP, M= SnⅣ)以及具有光学活性的配体E-5-(2-(4-吡啶基)乙烯基)-1,3-间苯二甲酸(H2pyvia)与各种金属(ZnⅡ, MnⅡ,CdⅡ,PbⅡ)直接或通过添加辅助配体(DPNI)的方式,通过调节温度、溶剂等生长条件,合成了18个新的化合物,并且利用单晶X-射线衍射、多晶X-射线衍射、红外、热重分析以及气体吸附等手段对其结构进行了详细的表征和分析。并根据其结构特点,将其应用到了Heck偶联、苯乙烯的选择性氧化、光催化氧化、苄醇氧化等不同的催化反应,详细研究了其在各个催化反应中的催化活性与各种条件的关系,深入探讨了结构以及功能性基团对催化活性的影响。
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