考虑到环境能源问题和可持续发展战略,人们一直在不断寻找无污染、可替代的清洁能源。近年来,燃料电池是一个不错的选择。其中直接甲醇燃料电池因其优良特性被众多研究学者所青睐。它的燃料来源极其丰富,发生装置的启动温度比较低,反应生成的产物对环境的污染小,能量密度很高,因此直接甲醇燃料电池是一种高效的可再生能源。在直接甲醇燃料电池的阳极中,甲醇的氧化分解反应是十分重要的一步,而阳极反应的快慢取决于阳极催化剂的选择,因此我们必须要找到效率高、成本低且性质稳定的阳极催化剂。一直以来,铂催化剂是阳极催化材料的首选,但是它的储量很低,制作成本很高,这些缺点限制了甲醇燃料电池的商业化应用,而且反应生成的副产物CO稳定的存在于催化剂表面,抢先占据活性位点,催化剂表面很难继续进行其他反应,从而导致催化效率的降低。所以我们试图寻找纯铂原子的替代原子,例如,钯、金、铱、银等贵金属和铜、钴、镍等非贵金属。单原子的性能逐渐在催化领域得到很好的应用,例如在热催化、电催化和光催化等氧化还原反应中,单原子催化剂在许多氧化还原反应中都显著表现出不同于传统纳米催化剂的活性、选择性与稳定性。近几年单原子催化迅速成为催化领域的研究前沿。当单原子分散在载体上时,会带来很多特性,例如表面自由能的增加、量子尺寸效应、金属和载体之间不饱和的配位环境。负载单原子的载体一般为金属氧化物、石墨烯、纳米管等。经过多年的研究,我们发现类石墨烯结构在催化领域存在着很大的潜力。在本文中,我们设计了一种以石墨碳氮化物（g-C₃N₄）为载体,过渡金属铁原子为单原子催化剂的新型阳极催化剂Fe/g-C₃N₄。在电池装置的阳极催化层上,甲醇燃料和水反应生成二氧化碳、质子和电子,反应式为CH₃OH+H₂O→CO₂+6H⁺+6e^-。本文采用密度泛函理论研究甲醇在Fe/g-C₃N₄上的分解氧化反应机理,通过分析甲醇的断键方式,我们分别计算了O-H键和C-H键断开时的反应能垒,计算表明甲醇的第一步分解更倾向于O-H键的断裂。在整个分解反应过程中,首先甲醇分解脱氢生成CO,然后分解过程中产生的中间体被羟基氧化生成CO₂。在计算过程中,我们讨论了稳定的吸附结构、甲醇及其中间体在Fe/g-C₃N₄上的吸附能、反应发生所需要的能垒、甲醇与基底的电子转移情况以及整个反应的势能面。通过对几何结构的分析,我们发现优化后的Fe/g-C₃N₄结构很稳定,而且在发生反应的过程中,甲醇分子和水分子会抢占Fe原子活性位点,O原子与Fe原子形成配位键,从而稳定的吸附在Fe/g-C₃N₄上。通过相关数据的分析,整个反应的催化循环反应能量降低,有利于反应的进行。对比甲醇在纯Pt和缺陷的石墨烯的分解和氧化过程,Fe/g-C₃N₄对甲醇分解的能垒略有降低,并且在氧化过程中,甲醇脱氢生成的中间体的反应能垒更低。研究结果表明Fe/g-C₃N₄对甲醇的分解和氧化具有好的催化性能,它实现了甲醇分子在催化剂上的逐步分解,将分解产物氧化,最终生成CO₂,提高了阳极催化效率,为甲醇在Fe/g-C₃N₄的实验研究提供了理论依据,为甲醇燃料电池阳极催化剂的开发运用提供了新的想法。