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MoSe2作为一种典型的过渡金属硫族化合物（Transition metal chalcogenides,简称TMDs）具有独特的晶体结构、高比表面积和低电压平台等优点而引起了人们的广泛关注。但MoSe2同时具有较宽的带隙（1.55 e V）,其电子导电性较差,这限制了MoSe2在储能领域的进一步发展。构筑导电材料/MoSe2异质结是解决这问题的有效方法,但其结构性能及其储Li/Na/K机理仍有待深入研究。本文采用第一性原理计算方法系统地研究了四种MoSe2基异质结（VSe2/MoSe2、Graphene/MoSe2、Nb Se2/MoSe2和Ti S2/MoSe2）的晶体结构、电子性质及其储Li/Na/K机理,发现引入合适的空位缺陷是一种改善其储Li性能的重要手段,并探讨了其内在机制。本文的主要内容和结论如下:（1）VSe2/MoSe2异质结的储Li/Na/K机理研究。首先,构建出VSe2/MoSe2异质结的最优构型,计算出Li/Na/K吸附在其中的结合能,表明Li/Na/K更容易吸附在异质结的层间HV位,该位点位于VSe2层中的Se包围形成的六元环中心位;Li、Na和K在VSe2/MoSe2异质结层间的扩散势垒分别为0.48 e V、0.21 e V和0.11 e V。而Li在V0.92Se1.84/MoSe2异质结中的层间扩散势垒为0.07e V。因此,在VSe2/MoSe2异质结中引入合适的VSe2空位缺陷是一种显著提高层间Li扩散性能的有效方法;接着采用分子动力学方法进一步证明了V0.92Se1.84/MoSe2异质结在温度为300 K的条件下具有较好的热稳定性;此外,V0.92Se1.84/MoSe2异质结同时也具有金属特征,从而有着良好的电子导电性能。（2）Graphene/MoSe2异质结的储Li/Na/K机理研究。首先,通过计算失配度构建出最稳定构型的Graphene/MoSe2异质结,比较了Li/Na/K吸附在其中的结合能,表明异质结的层间MMo位（Mo的正上方）均为Li和Na的最稳定吸附位置,而K稳定吸附在Graphene表面的HG位（碳六元环中心位的正上方）;其次,Li和Na在Graphene/MoSe2异质结的层间势垒分别为0.36 e V和0.20 e V,K在Graphene表面的扩散势垒为0.087 e V,而Li在具有单个C原子空位的异质结（SV–Graphene/MoSe2）中的层间扩散势垒为0.03 e V,因此,Li在SV–Graphene/MoSe2异质结的层间扩散更快;此外,SV–Graphene/MoSe2异质结能够保持良好的金属特性。同时其在温度为300 K的条件下具有良好的热稳定性。（3）Nb Se2/MoSe2异质结的储Li/Na/K机理研究。首先,通过将单层Nb Se2和单层MoSe2构建成具有稳定结构的Nb Se2/MoSe2异质结,通过比较Li、Na和K吸附在Nb Se2/MoSe2异质结上的结合能,确定了Li和Na在其中的最稳定吸附位置为层间的MH位（由Se–Mo六元环的空心位）,K的最稳定吸附位置为Nb Se2上表面的TNb位（Nb的最上方）;接着采用CI-NEB方法计算了Li/Na/K在其中的扩散势垒,Li和Na的扩散势垒分别为0.668 e V和0.390 e V,K在Nb Se2表面的扩散势垒值为0.049 e V,且Nb0.92Se1.84/MoSe2异质结比Nb Se2/MoSe2异质结具有更低的Li层间扩散势垒（0.040 e V vs.0.668 e V）。此外,Nb0.92Se1.84/MoSe2异质结仍具有金属特性,同时其在温度为300 K的条件下具有良好的热稳定性。（4）Ti S2/MoSe2异质结的储Li/Na/K机理研究。首先,基于Ti S2/MoSe2异质结的最优构型计算了Li/Na/K吸附在其中的结合能,表明层间MSe位（Se的正上方）更有利于Li/Na嵌入,而K更容易吸附在该异质结的Ti S2表面的HS位（下层S原子的正上方）;Li和Na在该异质结的层间扩散势垒分别为0.216 e V和0.157e V;K在Ti S2表面的扩散势垒值为0.139 e V;另一方面,Li在Ti0.92S1.84/MoSe2异质结的层间扩散势垒仅为0.07 e V,这显著低于其在Ti S2/MoSe2异质结中的扩散势垒;同时Ti0.92S1.84/MoSe2异质结仍具有金属特征,通过分子动力学方法进一步表明Ti0.92S1.84/MoSe2异质结在温度为300 K的条件下具有较好的热稳定性。