【摘 要】
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热电技术为废热向电能的直接转换提供了一个简单环保的解决方案,是目前实现废热循环利用的有效途径。所需的热电设备因具有无运动部件、无噪声、零排放、运行平稳、寿命长、可小型化等优点而倍受研究者的青睐。目前热电材料的研究工作主要围绕热电转换效率的提高来开展,而转换效率主要取决于材料的热电优值(ZT),因此,当下最核心的问题是增大热电材料的ZT值。SnTe是一种很有潜力的无Pb热电材料,然而与Pb Te相比
【基金项目】
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国家自然科学基金(No51871240);
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热电技术为废热向电能的直接转换提供了一个简单环保的解决方案,是目前实现废热循环利用的有效途径。所需的热电设备因具有无运动部件、无噪声、零排放、运行平稳、寿命长、可小型化等优点而倍受研究者的青睐。目前热电材料的研究工作主要围绕热电转换效率的提高来开展,而转换效率主要取决于材料的热电优值(ZT),因此,当下最核心的问题是增大热电材料的ZT值。SnTe是一种很有潜力的无Pb热电材料,然而与Pb Te相比,低的赛贝克系数和高的热导率限制了SnTe热电材料的发展,因此,增大其赛贝克系数及电导率,同时降低热导率是目前SnTe热电材料研究的关键。本文围绕SnTe热电材料的制备以及热电性能的优化开展工作,主要内容如下:采用简易高效的微波湿化学方法合成了Se掺杂的SnTe1-xSex纳米热电材料。表明低能高效的微波法用于制备热电纳米材料的可行性,制备了形貌均匀的SnTe1-xSex正八面体颗粒;Se掺杂影响SnTe晶体的形成能,起到细化SnTe晶粒的作用,从而制备出SnTe1-xSex纳米颗粒;同时,Se取代SnTe的Te位,可增大SnTe的带隙,优化SnTe材料的电性能。采用微波结合放电等离子烧结工艺制备Se/Cd共掺杂的SnTe热电材料。发现Se掺杂使得SnTe晶粒纳米化,Cd掺杂引起SnTe晶格畸变;改进放电等离子烧结工艺可得到致密的SnTe1-ySey和Sn1-xCdxTe0.90Se0.10块体样品,Se/Cd掺杂引入点缺陷,增强声子散射,降低SnTe的热导率,同时,共掺杂也增大了赛贝克系数,最终,Sn0.98Cd0.02Te0.90Se0.10样品的最大ZT值在773 K时达到0.78。采用微波法合成了Zn掺杂和Zn/In共掺杂的SnTe材料。发现Zn在SnTe中的固溶度很低,少量的Zn掺杂到SnTe中,过量的Zn则形成Zn Te纳米颗粒附着在SnTe颗粒表面。Zn掺杂未能优化SnTe的电性能,但引入的点缺陷和纳米颗粒则增强了声子散射,降低SnTe的热导率,最终,在773 K时,Sn0.97Zn0.03Te样品的最高ZT值为0.49。Zn/In共掺杂SnTe,保留了Zn掺杂显著降低SnTe热导率的优点,同时In掺杂引入共振能级,增大SnTe的功率因子,最终Zn/In共掺杂SnTe材料的热电性能得到进一步优化。设计了一种制备全尺度分等级结构SnTe材料的新策略。首先采用微波法合成SnTe晶体,然后与Ag Cl粉末混合经放电等离子烧结技术制备SnTe块体。低熔点的Ag Cl在高温高压的放电等离子烧结过程中被挤出,从而诱导产生点缺陷、位错、纳米孔和晶界多重缺陷,抑制了声子的传输,最终,(SnTe)0.95(Ag Cl)0.05样品在775K时获得0.31 Wm-1K-1的超低晶格热导率。同时,Ag Cl受热分解后的Ag掺杂到SnTe中,优化了SnTe的电输运性能。最终,在773 K时,(SnTe)0.95(Ag Cl)0.05的ZT为0.51,比未掺杂的SnTe提高了55%。采用微波法合成了(Sn0.985In0.015Te)1-x(Ag Cl)x(x=0,0.05,0.10,0.15)材料,发现In掺杂可改变SnTe的生长形态,诱导其长成具有规则十四面体结构的晶粒,加入少量的Ag Cl,会在SnTe颗粒表面形成纳米孔结构,加入过量的Ag Cl则析出Ag2Te纳米颗粒。In掺杂SnTe引入共振能级,增大其赛贝克系数,Ag Cl可诱导制备具有全尺度微观结构的SnTe,增强声子散射,降低SnTe的热导率。共振能级与全尺度结构协同作用可显著增大SnTe的热电性能,最终在823 K时(Sn0.985In0.015Te)0.90()Ag Cl0.10的ZT值高达0.86。
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