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本篇论文应用现代量子化学计算方法，分别对NC3O和C4H2+的分子体系的结构及性质进行了理论研究，并对NCO+CH3的反应过程进行了详细的理论研究。主要结论如下：(1)采用GAUSSIAN98程序包，在CCSD(T)//B3LYP理论水平下对NC3O分子体系进行了全优化，在异构化势能面上得到了链状异构体，三元环异构体，四元环异构体，五元环异构体，带有支链的异构体以及笼状异构体。通过在QCISD(T)/6-311G(2d)水平下的进一步优化，我们认为只有链状异构体NCCCO，CNCCO，CCNCO，NCOCC和带支链的异构体[CC(O)NC]同时具有较高的动力学和热力学稳定性，有可能存在于星际空间或实验室中。(2)使用GAUSSIAN03和NBO5.0程序包，在B3LYP/6-311G(d,p)和G3B3的理论水平下对C4H2+进行了研究。最终获得了10个异构体，其中4个链状结构，2个三元环结构，4个四元环结构。经过理论分析，我们知道只有异构体HCCCCH拥有很高的动力学和热力学的稳定性，在实验室和泰坦星的大气层中都能被探测到。研究结果对实验室或者泰坦星大气中C4H2+的识别，以及对苯分子形成机理的研究都具有非常重要的作用。(3)在B3LYP/6-311G(d,p)和G3B3水平下对NCO+CH3反应的单态势能面和三重态势能面进行了理论研究，讨论了可能的产物和反应机理，推断出NCO+CH3的反应是主要通过单态势能面进行的。在低温反应条件下，OCNCH3和NCOCH3为主要产物；在高温反应条件下，低能量的P1(CO+HNCH2)为主要产物。理论计算结果与实验结果基本相一致。