锂/碳复合材料的制备及其作为锂金属电池负极的应用

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相较于传统的锂离子电池负极,锂金属电池负极拥有更高的理论容量(3860 mAh g-1)和更低的电化学电位(-3.04 V vs标准氢电极),所以众多实验和应用研究者愈发关注和重视锂金属负极的研究。但是,锂金属作为负极存在的问题是显而易见的,比如:不断产生的锂枝晶容易引发电池短路,甚至爆炸。而且因为不稳定的固体电解质膜(SEIs)在负极表面的产生,锂金属电池的电流密度和功率密度受到极大限制,从而难以得到在实际应用。探索稳定且可在大电流密度下运行的锂金属负极是尤为重要的课题。本论文使用冷轧法制备出锂金属/碳(Li/C)复合电极,通过Li片的叠加和辊压厚度的调控获得具有不同碳含量的复合电极片。冷轧法操作简单,容易实现大规模生产,更重要的是,其可应用于不同种类的多孔材料。尝试的粉末类碳材料如:还原氧化石墨烯(rGO)、活化微波剥离氧化石墨烯(aMEGO)和活性炭(AC);非粉末类碳材料如:碳布(CC)、碳化海绵;非碳材料如:海绵、不锈钢纤维毡(SSFF)。本研究利用SEM、XRD等手段对样品进行了表面形貌和成分表征,另外还通过恒流充放电测试对样品进行了电化学性能表征。其中,冷轧法制备的锂金属/碳(Li/C)复合材料电极片在手套箱中组装成对称电池,然后在超大电流密度(10 mmmA cm-2)和超大容量(10 mmmAh cm-2)下进行测试。研究发现:以460 μm厚Li/rGO电极构成的对称电池,表现出225 mV的稳定过电势并可循环超过119圈,而以340 μm厚Li/rGO电极构成的对称电池,过电势稳定在150 mV左右并可循环超过425圈,均优于同样厚度的锂金属对称电池。460 μm和340 μm厚度的Li/rGO电极片在10 nmAh cm-2的充放电容量下,Li的利用率分别为:21.3%和31.6%,高于同样测试条件下同样厚度的纯锂金属电极片(10.5%和14.3%)。研究结果显示:Li和rGO的复合材料不仅具有稳定的三维复合结构、较高的Li利用率,而且在大电流密度和大充放电容量下具有优异的锂枝晶抑制作用。这些特点均使得冷轧法制备Li/C复合材料在未来具有更广泛的应用前景和价值。
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