【摘 要】
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环己烯因具有活泼的碳碳双键和α氢原子,被广泛应用于医药、农药和饲料添加剂等精细化学品的生产,是一种重要的有机合成中间体。苯选择性加氢反应是制备环己烯的重要途径,非负载型Ru基催化剂是现有工业应用催化剂,然而其存在贵金属Ru用量大,制备成本高等缺点,因此开发低Ru负载量、高效的Ru催化剂具有重要的现实意义。本论文以TiO2为载体,采用浸渍-化学还原法制备5 wt.%Ru/TiO2催化剂,结合X射线粉
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环己烯因具有活泼的碳碳双键和α氢原子,被广泛应用于医药、农药和饲料添加剂等精细化学品的生产,是一种重要的有机合成中间体。苯选择性加氢反应是制备环己烯的重要途径,非负载型Ru基催化剂是现有工业应用催化剂,然而其存在贵金属Ru用量大,制备成本高等缺点,因此开发低Ru负载量、高效的Ru催化剂具有重要的现实意义。本论文以TiO2为载体,采用浸渍-化学还原法制备5 wt.%Ru/TiO2催化剂,结合X射线粉末衍射、X射线光电子能谱、傅里叶变换红外光谱、透射电子显微镜和H2-程序升温脱附等技术考察Ru/TiO2基催化剂的结构和其苯选择性加氢性能的关系。具体研究内容如下:（1）基于活性组分前驱体对催化剂活性金属纳米粒子的粒径大小和吸附氢的能力具有较大的影响。选取氯化钌、醋酸钌和硝酸钌为活性组分前驱体,以P25型TiO2为载体,采用化学还原法制备Ru B/P25-Cl、Ru B/P25-OA和Ru B/P25-NO3催化剂,考察了Ru前驱体对催化剂苯选择性加氢制备环己烯性能的影响,结果表明Ru B/P25-OA催化剂表面Ru粒子吸附氢的能力最强;Ru B/P25-Cl有较合适尺寸的Ru粒子和最优的环己烯得率,三氯化钌是最佳的活性前驱体盐。（2）基于TiO2载体表面丰富的羟基和可能与金属之间发生氢溢流效应,本章以商品锐钛矿和金红石型TiO2或经焙烧处理后作为载体,采用浸渍-化学还原法制备Ru/TiO2催化剂。发现在一定范围内,载体和催化剂的亲水性与比表面积呈正相关关系。Ru/Anatase催化剂表面具有很强的氢溢流作用,Ru/Rutile表面没有氢溢流作用。催化剂表面的溢流氢可以成为苯加氢反应中的次活性位点,从而有效地提升Ru/Anatase的活性,使得其TOF值远大于Ru/Anatase-750和Ru/Rutile。载体的较大比表面积、较高的亲水性能和表面强的氢溢流作用,可以协同提升催化剂的苯选择性加氢的活性和环己烯选择性。（3）通过热处理调控锐钛矿载体的比表面积,考察系列Ru/Anatase-T（T=600℃、650℃、680℃和700℃）催化剂的性能变化规律。结果表明随着载体热处理温度的升高,催化剂的比表面积逐渐下降,二氧化钛的晶粒尺寸逐渐增大。经680℃热处理后的载体,具有更适宜的比表面积,同时Ru/Anatase-680表面的Ru纳米粒子处于缺电子状态,能够提升催化剂的亲水性,从而获得更高的环己烯选择性。
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