水凝胶作为细胞外基质的类似物,能够为细胞生存提供物理环境的支撑,已经被广泛应用于干细胞培养等领域。其中,超分子水凝胶因其丰富的响应性和动态的可控性受到了人们越来越多的关注。但是,目前存在的超分子水凝胶都无法同时满足组织工程对水凝胶材料的所有性能要求,包括成胶条件、力学强度、通透性、生物相容性及降解性等,因此如何构筑新型超分子水凝胶材料仍然是该领域的一个挑战。本论文从生物分子的结构特点出发,成功构筑了可以满足以上所有性能要求的新型聚多肽-DNA超分子水凝胶。首先,我们以聚多肽作为高分子主链、以DNA组装结构(线型或分枝状)作为交联剂,构筑了聚多肽-DNA超分子水凝胶。该水凝胶可以在正常生理盐浓度和p H条件下通过两组分混合的方法制备。其次,我们系统研究了该聚多肽-DNA超分子水凝胶的力学性能。通过调节DNA交联剂粘性末端的长度或者引入错配位点,或通过改变聚多肽高分子链的二级构象,我们可以在不改变交联点密度的前提下实现对水凝胶力学强度的调控。基于DNA杂化是动态可逆的特点,该水凝胶同时具有优异的剪切变稀性能、可注射性能和自愈合性能。再次,在对水凝胶结构性能的研究基础上,我们进一步探索了其在生物医学领域的应用。可注射性能使该水凝胶被应用于注射器直写。通过用分枝状DNA组装体作为交联剂,我们以荧光蛋白作为模型分子实现了对水凝胶定比例的功能化修饰。通过与3D打印技术相结合,我们可以将该水凝胶打印成精确结构和宏观形状,并实现了与活细胞的三维共打印。通过用p H敏感的i-motif序列作为交联剂,我们成功实现了对生物酶的负载和可控释放。最后,我们拓展了DNA超分子水凝胶体系,构筑了基于超分子相互作用的双网络水凝胶体系。不同于化学交联体系的逐步聚合法,该超分子双网络水凝胶可以在生理条件下通过一锅煮的组装方法制备,无需加热、光照等苛刻条件,不涉及对细胞有害的化学反应。同时,该超分子双网络水凝胶不仅具备增强的力学性能,而且展现出化学交联体系不具备的动态可控性,比如剪切变稀行为和触变性、多种生物酶降解性等。