改性石墨相氮化碳光催化去除Cr(Ⅵ)的研究

来源 :西北农林科技大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:zmhao
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
随着工业的快速发展,各类重金属在生产过程中的广泛使用导致重金属废水在自然环境中大量排放。Cr(Ⅵ)广泛存在于电镀、制革等行业,大量含Cr(Ⅵ)废水的排放严重危害环境和人体健康。因此,如何治理Cr(Ⅵ)废水成为备受关注的问题。利用高效、清洁的光催化技术能够成功地将Cr(Ⅵ)转化为Cr(Ⅲ),起到降低Cr毒性的作用。在众多催化剂中,石墨相氮化碳(g-C3N4)是一种新型的非金属半导体催化剂,具有合适的带隙和稳定的结构,是近几年光催化领域的热门材料,但其内部的光生载流子极易复合,导致在实际应用中具有一定的局限性。因此,本文通过表面修饰和与粘土矿物复合两种不同的策略对g-C3N4进行改性,调控材料的理化性质、电子能带结构,并对Cr(Ⅵ)的光催化性能进行探究,揭示不同改性材料对Cr(Ⅵ)的光催化反应机理。本文可为开发环境友好、高效的半导体光催化剂g-C3N4提供一定的参考价值。主要结论如下:1、采用水热合成法,成功合成酸改性氮化碳(H-CN)和碱改性氮化碳(OH-CN),通过SEM、XRD、XPS、FT-IR、UV-vis、PL等表征方法得到证实。相比于g-C3N4,改性后的H-CN和OH-CN具有更高的光催化性能。这是由于酸的氧化刻蚀和质子化作用增大了H-CN的BET比表面积,并使材料的孔结构更加丰富,为光催化反应提供了更多的活性位点。此外,碱水热法在OH-CN表面引入了羟基,增强了材料在溶液中的分散性和可溶性,提高了材料表面和内部电子-空穴对的分离效率。在光催化还原Cr(Ⅵ)的试验中,光照75 min后,3H-CN和0.4OH-CN对Cr(Ⅵ)的去除率分别为99.4%和98.7%,表现出对Cr(Ⅵ)优异的光催化性能,被筛选为反应的最佳材料。此外还探究了p H、催化剂投加量等因素对光催化反应的影响,筛选出反应体系的最佳条件为p H=2、催化剂投加量为30 mg。经过5次循环利用试验后,3H-CN和0.4OH-CN对Cr(Ⅵ)仍然有95%和96%的去除率,表明制备的材料具有良好的结构稳定性。最后通过捕获试验探究了3H-CN和0.4OH-CN光催化还原Cr(Ⅵ)的反应机理,催化剂在光照条件下使反应体系产生大量自由电子,将以强氧化性Cr2O72-形式存在的Cr(Ⅵ)还原为Cr(Ⅲ),自由电子在反应中起主导作用。2、通过溶液浸渍-热聚合法成功制备了伊利石/氮化碳复合材料(IL-CN),该材料对Cr(Ⅵ)具有良好的光催化活性。对材料表面的形貌结构和电子能带结构进行表征(如SEM、TEM、XRD、XPS、UV-vis等),结果表明伊利石成功地负载到了g-C3N4表面,构建了紧密的复合界面结构,加速了电子在界面结构中的的传输,提高了g-C3N4的光催化性能。以Cr(Ⅵ)为目标污染物,通过不同伊利石比例的IL-CN对Cr(Ⅵ)光催化还原的试验,表明随着伊利石含量的增加,制备的复合材料对Cr(Ⅵ)的去除率先升高后下降,其中2/IL-CN为最佳材料,光照60 min后对Cr(Ⅵ)的去除率为91.8%。通过连续5次循环利用试验后,2/IL-CN仍能去除85%的Cr(Ⅵ),表明氮化碳和伊利石通过煅烧的方法能保证复合材料的稳定性。最后通过捕获试验证明了在2/IL-CN和Cr(Ⅵ)的反应体系中贡献最大的是自由e-。伊利石的电子迁移到CN表面,同时CN的空穴迁移到伊利石上,这种界面结构间的光生载流子传输能够促进材料电子和空穴的分离,从而在反应体系中产生大量e-,将Cr(Ⅵ)还原为Cr(Ⅲ)。
其他文献
燃煤电厂耦合生物质发电是减少碳排放的一种有效措施。介绍了生物质粉尘爆炸研究方法和研究机理,分析了生物质储存面临的主要问题,并从管理、工艺设计、爆炸抑制和泄爆四个方面给出了针对生物质粉尘爆炸的工程防范措施。
期刊
充分认识食品生产企业中粉尘可能产生的爆炸危险,以及如何防止食品生产企业中粉尘爆炸的发生。
期刊
本文通过运用随机抽样的方法,对近30年的50个粉尘爆炸火灾案例进行数据统计,分析得出粉尘爆炸火灾的特点。依据对案例的统计分析,得出粉尘爆炸的大致过程。由火灾的特点得出主要危害,并对影响因素和重要特性参数进行论述。结合消防救援队伍实际情况,针对这类火灾的特点,提出灭火剂的选择方法、具体火灾扑救对策,对于消防救援队伍在火灾处置中有着重要的指导意义。
会议
在干旱半干旱地区,地下水补给对土地利用变化(LUC)的响应十分敏感。根据不同植被条件下包气带储存的氯信息差异,可量化植被变化对降水入渗补给量的影响。大量研究使用了多种方法评估地下水补给,但不同的氯质量守恒法在地下水补给方面的适用性及其不确定性并不明确。基于此,本研究选择长武塬为研究区域,通过测定农田、10年果园、20年果园的土壤水分含量、氯离子和氚含量,定性分析各指标的土壤剖面分布特征;以氚峰值法
学位
我国工业企业生产规模极速扩大,粉尘爆炸事故频发,对消防工作提出了更高的要求,为科学高效地处理粉尘爆炸事故,本文介绍了降低事故损失的系统化程序,从本质安全、主动防护措施、被动防护措施、程序安全四个方面剖析了预防和抑制粉尘爆炸的方法。预防事故发生最有效的方法是采用安全的工业设计,从源头消除危险;抑制粉尘爆炸的关键在于将一次粉尘爆炸的范围限制在最初的特定单元内,避免二次粉尘爆炸的发生。最后,对此类事故的
会议
西北旱作区、华北麦玉区和南方稻麦区,小麦种植面积1437.8万公顷,产量11935万吨,占全国小麦种植总面积和总产的61.5%和88.9%。小麦籽粒硫含量介于1.0~2.0 g kg?1,而满足中强筋、强筋小麦的籽粒硫含量需高于1.5~1.7 g kg?1,因此,小麦籽粒硫含量仍有待提升。研究小麦品种间产量、硫含量及需硫量差异,对小麦育种、合理施用硫肥,提高小麦产量和硫含量有重要意义。本文于201
学位
土壤水是干旱半干旱黄土区植被恢复与可持续性的主要限制因子。坡地和坝地是黄土高原小流域的典型地理单元,明确坡地和坝地深层土壤水数量及空间分布特征,对小流域生态恢复和水资源管理具有重要科学意义。本研究利用科技文献挖掘与可视化工具Cite Space,系统梳理了电阻率层析成像法(Electrical Resistivity Tomography,ERT)在土壤水文学中的应用及进展。为了验证ERT在深厚黄
学位
陕西省关中平原是我国粮食的主产区之一,塿土是该地区重要的土壤类型。施用有机肥是提高塿土肥力和作物产量的有效手段之一,然而,有机肥的大量施用可能造成单价阳离子在土壤中的累积,从而分散土壤团聚体,降低塿土团聚体稳定性,并对有机碳矿化产生影响。因此,本研究以塿土为研究对象,研究添加不同外源有机物和不同浓度的单价阳离子对塿土团聚体矿化和有机碳矿化的影响。外源有机物包括2个处理:不添加秸秆和添加秸秆(S);
学位
壳聚糖和纤维素生物质作为自然界最丰富的可再生资源,在化学品应用方面具有巨大的潜力。但是天然的生物质分子量巨大,结构稳定,溶解性差,极大地限制了进一步的利用和发展,因此制备低分子量生物质至关重要。放电等离子体技术作为一种绿色的新型高级氧化技术,不仅能产生大量活性物质(ROS),还能产生紫外线辐射、冲击波、空化效应等物理作用,ROS和物理作用的协同作用下能激发、电离和分解有机化合物,使有机物的化学键断
学位
本文主要对粉尘爆炸常用的控爆措施——泄爆及其泄爆装置进行了探讨,介绍了国内外相关标准中对泄爆及其装置的分类、测试和安全性方面的要求,并对实际工程中泄爆措施应用常见存在的问题进行了示例和讨论。
期刊