【摘 要】
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经过多年的发展,钙钛矿太阳能电池的光电转换效率已经突破了25%,但依然没有达到它的理论极限仍然有很大的发展空间,同时钙钛矿太阳能电池差的环境稳定性严重限制了它的商业化应用,作为一种离子型半导体材料,钙钛矿薄膜表面存在大量的带电缺陷。这些带电缺陷不仅会引起载流子的非辐射复合,同时可以与环境因子发生反应进而影响钙钛矿的稳定性。因此,钝化钙钛矿薄膜表面对提升钙钛矿太阳能电池效率和运行稳定性具有重要意义。
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经过多年的发展,钙钛矿太阳能电池的光电转换效率已经突破了25%,但依然没有达到它的理论极限仍然有很大的发展空间,同时钙钛矿太阳能电池差的环境稳定性严重限制了它的商业化应用,作为一种离子型半导体材料,钙钛矿薄膜表面存在大量的带电缺陷。这些带电缺陷不仅会引起载流子的非辐射复合,同时可以与环境因子发生反应进而影响钙钛矿的稳定性。因此,钝化钙钛矿薄膜表面对提升钙钛矿太阳能电池效率和运行稳定性具有重要意义。在本论文中我们基于p-i-n反型结构的钙钛矿太阳能电池进行了实验研究,为了减少钙钛矿薄膜的缺陷态密度,界面后处理工程是一种有效的方法,在本工作中我们分别使用了路易斯碱型钝化剂和两性离子钝化剂来钝化钙钛矿薄膜的表面缺陷。首先,钙钛矿薄膜表面存在许多未配位的Pb2+缺陷,它会捕获电子而成为非辐射复合中心,研究人员通常会用路易斯碱来钝化Pb2+缺陷。但是常用的路易斯碱比如噻吩、吡啶和DMSO等大都只有单一的钝化位点,钝化效率低,而且因为这些路易斯碱缺乏疏水基团而不能提高电池的环境稳定性。鉴于此,我们在第一部分的工作中引入了11MA分子。11MA分子具有多个羰基基团因此可以提供多个钝化位点提高钝化效率,而且11MA分子有着长的碳链结构极大地增加了薄膜表面的疏水性进而提高了环境稳定性。最终11MA分子修饰的钙钛矿太阳能电池实现了19.64%的转换效率,而对照器件只有18.27%的转换效率。同时,薄膜表面的疏水性增加后器件的环境稳定性也得到了提升,在空气中存储30天后,11MA修饰的器件仍维持85%的初始效率,而对照组器件只维持了65%的初始效率。随后,我们进一步发现传统钝化方法只能钝化一种特定的带电荷表面缺陷而留下另一种带电荷缺陷,为了能够同时钝化表面的正负电荷缺陷,两性离子钝化剂引起了研究人员越来越大的兴趣。据报道,两性离子钝化剂2-羟乙基三甲基氯化铵(HETACl)能够实现同时钝化表面正负电荷缺陷的功能,提高了电池的开路电压。但是我们在实验中发现尽管HETACl确实钝化了两种电荷缺陷,提高了开路电压,但是器件的短路电流密度却下降了,并且HETACl修饰后的器件重复性很差。进一步的表征测试发现,HETACl会破坏钙钛矿薄膜的表面形貌减少光的吸收从而减少电流密度,而且被破坏的表面也不利于钙钛矿层与电子传输层之间的接触,这种不受控制的表面形貌严重影响了器件的重复性。分子轨道模拟表明HETACl尾部的强极性基团与钙钛矿的前驱体之间有着强的相互作用,正是这种强相互作用导致了薄膜形貌的改变。鉴于此,我们在第二部分的工作中使用丁基三甲基氯化铵(BTACl)来取代HETACl,BTACl分子尾部是弱极性基团,分子轨道模拟表明BTACl与钙钛矿的前驱体之间没有强相互作用,因此薄膜表面形貌没有被破坏。同时作为一种两性离子,BTACl也实现了同时钝化两种电荷缺陷的功能提高了开路电压,并且长碳链结构也提高了电池的环境稳定性。最后,基于BTACl表面处理的钙钛矿太阳能电池产生了20.5%的PCE,没有任何滞后,这比HETACl处理的电池(19.5%)要好得多。此外,BTACl使钙钛矿薄膜表面更加疏水,有利于提高钙钛矿太阳能电池的稳定性。未封装电池在40±10%的高相关湿度环境中老化30天后仍保持原始效率的95%。
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