随着电子技术和能源科学的快速发展,复杂化、集成化、小型化、便携化的微纳电子器件不断涌现,对系统的热功率密度和散热性能提出了更加严格的要求。如果不能有效控制电子设备的温升,将大大降低设备的工作效率、可靠性和使用寿命。因此,开发高效导热材料以解决微电子器件的散热问题,为设备提供高效可行的热管理解决方案已成为信息通信行业的迫切需求。然而现有的柔性导热复合材料仍存在着高导热与柔顺性不能兼顾,裂纹损伤等缺陷让热管理失效等问题,使其难以满足电子电力行业未来发展的需求。具有高导热、高柔顺性和自修复能力的导热复合材料在电子电力行业及能源领域具有巨大的应用前景。本论文针对上述问题,拟尝试在高分子网络中引入超分子作用力,起到提供物理交联点、降低界面热阻、促进自修复等作用来制备导热复合材料,旨在提高复合材料的导热性能的同时能兼顾材料的柔顺性和自修复等性能,并对导热复合材料在热界面材料领域的应用进行探索。本论文的主要研究内容如下:（1）以天然小分子硫辛酸（TA）为单体,通过加热开环聚合形成Poly（TA）。Poly（TA）主链末端的活性硫端与1,4-二异丙烯基苯（DIB）的碳碳双键之间的反应构建了超分子网络结构。接着添加氯化铝（Al Cl3）将金属离子配位键引入到超分子网络中,制备了高柔顺性、自修复、易加工的超分子弹性体Poly（TA-DIB-Al）。采用傅里叶变换红外光谱（FTIR）、拉曼光谱（Raman）等表征确定了TA与DIB之间的交联反应以及金属离子配位键的形成。探究了Al3+浓度对弹性体性能的影响。结果表明Al3+浓度越高,内部物理交联点越多,弹性体的强度越大。通过调节Al3+的浓度,可以实现低至0.1 k Pa弹性模量和高达7200%断裂伸长率的Poly（TA-DIB-Al）弹性体的制备。多种非共价键的存在使得Poly（TA-DIB-Al）在室温、高温和水下均具有良好的自修复性能。在室温自修复1 h便可恢复其原始机械性能91%。另外动态共价键和非共价键的网络结构使得Poly（TA-DIB-Al）弹性体能够在通过简单热熔的方式实现循环利用和功能化。最后将Poly（TA-DIB-Al）弹性体与球形铝颗粒复合制备了Al/Poly（TA-DIB-Al）的导热复合材料。70 wt%导热填料负载下复合材料具有良好的柔顺性（杨氏模量:0.98 k Pa;断裂伸长率1720%）、自修复（80℃下自修复4h恢复96%导热性能）和高导热（1.82 W/m K）。与硅橡胶基导热复合材料相比有着更低的接触热阻和更高的导热性能,在实际应用测试过程中具有优异的散热性能和稳定性。（2）通过Poly（TA）分子主链末端的活性硫端与碳碳双键的反应,将N,N-亚甲基双丙烯酰胺（MBA）引入到超分子网络中,制备了具有多种氢键结构的高柔顺（杨氏模量:0.08 k Pa,断裂伸长率＞10000%）、自修复（室温自修复1 h恢复91%机械性能）、易加工的超分子弹性体Poly（TA-MBA）。通过FTIR,Raman等表征手段确认了体系的结构和多类型氢键的存在。研究了不同MBA含量对Poly（TA-MBA）弹性体性能的影响。Poly（TA-MBA）的力学及流变性能测试分析表明MBA含量的增多会在内部形成更多交联点,弹性模量也随之增大。进一步的分析表明,加入的MBA能形成有序氢键的结构,可大大增强弹性体的力学及导热性能。当TA:MBA的摩尔比为25:1时,测得导热系数高达0.72 W/m K,为普通聚合物的3倍。最后将Poly（TA-MBA）弹性体与球形铝颗粒复合制备了Al/Poly（TA-MBA）导热复合材料。70 wt%导热填料负载复合材料具有良好的柔顺性（杨氏模量:2.27 k Pa,断裂伸长率510%）、高导热（2.21 W/m K）和自修复（80℃下自修复4h恢复95%导热性能）性能。具有比传统硅橡胶基复合材料更低的接触热阻,在实际应用测试过程中表现出良好的散热性能和稳定性。