【摘 要】
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锂离子电池（LIBs）近年来受到广泛关注,被认为是最有潜力的能源存储设备之一,研究工艺简单,成本低,对环境友好且具有优异电化学性能的电极材料是当前的主要目标。本文针对聚苯胺及氧化铁电极材料的优缺点进行一系列修饰改性,并作为锂离子电池电极材料,研究其电化学和电池性能。主要包括:（1）聚多巴胺/聚苯胺（PDA-PANI）复合材料的制备及其作为锂离子电池正极材料的电化学性能研究;（2）纳米管状氧化铁（F
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锂离子电池（LIBs）近年来受到广泛关注,被认为是最有潜力的能源存储设备之一,研究工艺简单,成本低,对环境友好且具有优异电化学性能的电极材料是当前的主要目标。本文针对聚苯胺及氧化铁电极材料的优缺点进行一系列修饰改性,并作为锂离子电池电极材料,研究其电化学和电池性能。主要包括:（1）聚多巴胺/聚苯胺（PDA-PANI）复合材料的制备及其作为锂离子电池正极材料的电化学性能研究;（2）纳米管状氧化铁（Fe2O3）与石墨烯（RGO）复合材料制备及其作为负极材料的电化学性能研究;（3）三维石墨烯（RGO）与酸化碳管（CNTs）包覆氧化铁（Fe2O3）纳米框架复合材料的制备及其作为负极材料的电化学性能研究。具体内容如下阐述:（1）以苯胺和多巴胺为单体,通过氧化聚合制备了具有纤维形态的聚多巴胺/聚苯胺（PDA-PANI（5%）,PDA-PANI（20%））复合材料。由于PANI纤维良好的导电性和PDA的附着力及其共掺杂作用,所制备的PDA-PANI正极材料具有较好的电化学性能。CV测试结果表明,PDA-PANI（5%）在不同电位的斜率值为0.707、0.769和PDA-PANI（20%）在不同电位的斜率值为0.648、0.568,是协同储能过程,PDA-PANI（5%）显示出相对较大的斜率值,说明PDA-PANI（5%）电极比PANI电极具有更高的电容过程能量贡献,这表明PANI中掺杂适量的多巴胺有利于增加电容过程的总能量储存。EIS结果表明,PDA-PANI（5%）的电荷转移电阻最小,远远低于纯聚苯胺,表明在电极/电解质界面的过程中,电荷传输速度快。同时,在较低频率下,PDA-PANI（5%）的Zw值较小,线性斜率较大,表明复合电极中扩散速度较快,具有典型的电容特性,有利于电极材料提高速率性能。（2）以纳米管状氧化铁（α-Fe2O3）和氧化石墨烯（RGO）为原材料,聚乙烯吡咯烷酮（PVP）作为表面活性剂,通过简单的水热法,无需进一步煅烧,制备了系列不同比例的石墨烯/氧化铁（RGO@Fe2O3（1-1）,RGO@Fe2O3（1-2）,RGO@Fe2O3（1-5）,RGO@Fe2O3（1-10））复合材料。探索了其作为作为锂离子电池负极材料的电化学性能和电池性能。RGO@Fe2O3（1-10）容量首圈容量为775.2 m Ah·g-1,循环50圈后比容量保持在538.2 m Ah·g-1,即使在2000 m A·g-1高电流密度下,放电比容量仍能保持在430.3m Ah·g-1,远远高于纯Fe2O3及其他比例的复合材料。其优异的倍率和循环性能得益于增强石墨烯复合导致的电子导电性和复合材料开放的孔结构,这有利于电子和锂离子在复合电极内部的传导和扩散过程。研究表明,复合电极材料RGO@Fe2O3（1-10）具有最佳的电化学性能。（3）石墨烯（RGO）,碳纳米管（CNTs）为导电分散材料,通过原位反应制备石墨烯/碳管/铁基金属有机框架（MOF）复合材料前驱体,并通过热处理制备石墨烯/碳管/氧化铁复合材料（RGO-CNT-K3-Fe2O3）,并将其作为锂离子电池负极材料进行电化学性能测试。研究结果表明,RGO-CNT-K3-Fe2O3复合材料在电流密度100 m A·g-1下,经过循环60圈循环充放电过程仍具有1025.8 m Ah·g-1的高放电比容量。即使2000 m A·g-1的高电流密度下,RGO-CNT-K3-Fe2O3复合材料仍能稳定的提供约486.8 m Ah·g-1的放电容量,当电流降低到100 m A·g-1时,放电比容量可以恢复为与初始容量差不多的比容量783m Ah·g-1。与K3-Fe2O3相比,RGO-CNT-K3-Fe2O3复合材料具有优异的循环性能,容量保持率及倍率性能。复合材料RGO-CNT-K3-Fe2O3的高可逆储锂容量是因为RGO和CNT提供了优越的柔性导电网络,减短Li+的扩散路径,缓解重复锂化/脱锂过程中体积的变化,同时,原位生成MOF提高了材料体系的分散性,防止电极材料在充放电过程中聚集而导致的循环稳定性降低。
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