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近来年，随着团簇研究的不断深入，掺杂团簇的研究引起了人们的广泛关注。由于杂原子的掺入使得团簇的结构及性质发生了明显的变化，因此，人们期望从理论上揭示掺杂团簇的形成机理和稳定性规律，为制备出具有新性能和应用性的材料提供理论基础与指导。本论文中，采用密度泛函理论，在B3LYP/6-311G**水平上对AlnSm(n=1–10,m=1,2)团簇的几何结构和电子结构进行了理论计算。讨论了Al S二元混合团簇的基态结构变化规律，以及电荷转移与分子轨道。结果表明，AlnS (n>1)团簇的基态结构都是在相应的Aln团簇不同位置上结合1个S原子得到的。AlnS2团簇基态结构在n<6时为2个较小的AlxS(x<n)分子碎片通过共用Al原子相互结合，n≥6时为2个S原子与Al簇相结合形成的。分子成键轨道主要是Al原子的s和p轨道同S原子的p轨道组成。通过对基态结构的能量分析，AlnS (n=1 10)团簇，n为偶数的团簇比n为奇数的稳定。AlnS2团簇在n≤6的范围内，n为偶数的团簇较稳定；n>6以后，n为奇数9的团簇稳定性较好。采用密度泛函理论对AlnS±(n = 1 10)团簇的结构和稳定性进行了系统研究。结果表明，n≤3的AlnS±团簇基态结构分别以线状或面状结构稳定，n>3的AlnS±基态结构大多为S原子与相应的Aln团簇相互结合形成的立体结构。通过能隙和能量二次差分值等的计算发现AlnS+(n = 2, 3, 9)和AlnS (n = 1, 5, 8)团簇具有较高的稳定性。采用密度泛函理论在B3LYP/6-311G(2d)水平上对Al_nO~±(n=2 10)团簇的结构和稳定性进行了理论研究。对团簇几何结构的能量，振动频率，解离能及能量二次差分值进行分析。结果表明，O原子趋于插入到Al原子之间或者吸附到Al簇的表面形成Aln-1OAl的结构形式。Al_nO~±(n>1)团簇的基态结构大多是1个较小的Al2O或Al3O分子碎片通过Al原子与Al簇相结合形成的。所得结构中Al原子多为3或4配位，O原子多为2或3配位。能量分析得出Al_nO~+(n = 2, 5, 7, 9)和Al_nO~ (n = 2, 4, 7, 8)这些团簇具有较高的稳定性。