【摘 要】
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钠离子混合电容器(Sodium Ion Capacitors,SICs)是发展高比能超级电容器的一个重要方向。开发高性能负极材料是解决混合电容器正负极反应动力学不匹配、提高电容器性能的重要途径之一。二硒化钼(MoSe2)作为二维过渡金属硫族化合物的一个代表,具有高储钠理论容量,大层间距等本征特性,有望成为高倍率储钠负极材料。然而MoSe2电导率低,循环稳定性差、相变过程不明晰等问题制约了其发展,本
【基金项目】
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天津市自然科学基金(19JCYBJC17900); 河北工业大学建华科研基金(HB1921); 河北省自然科学基金(E2018202123);
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钠离子混合电容器(Sodium Ion Capacitors,SICs)是发展高比能超级电容器的一个重要方向。开发高性能负极材料是解决混合电容器正负极反应动力学不匹配、提高电容器性能的重要途径之一。二硒化钼(MoSe2)作为二维过渡金属硫族化合物的一个代表,具有高储钠理论容量,大层间距等本征特性,有望成为高倍率储钠负极材料。然而MoSe2电导率低,循环稳定性差、相变过程不明晰等问题制约了其发展,本研究围绕MoSe2基复合材料,通过调整复合材料组分和结构,改善其储钠电化学行为,解析储钠机理,优化SICs性能,取得了以下重要成果:(1)制备了二维三明治结构的MoSe2/缺陷二氧化钛/石墨烯(MoSe2-Ti O2-x-G)纳米异质结,这种开放的二维结构可触发大量表面快速电化学反应,同时,石墨烯纳米片提高了异质结间的界面电子传输和反应动力学。研究揭示了MoSe2与固态电解质中间产物(Solid Electrolyte Interphase,SEI)相关的储钠机制。超薄氧缺陷Ti O2-x层介于石墨烯和MoSe2间,对异质结嵌钠/脱钠过程中产生的中间产物起到了化学/物理锚定作用,与石墨烯协同确保了循环稳定性,表现出优异的储钠性能。在5 A g-1下,达到413.9 m Ah g-1的放电比容量,2 A g-1下2000次循环后的容量保持率高达92.5%。以MoSe2-TiO2-x-G为负极,活性炭(Activated Carbon,AC)为正极的SICs最大能量/功率密度分别达到109 Wh kg-1和8 k W kg-1,并具备优异的循环稳定性。(2)利用水热法制备了MXene/MoSe2复合材料,纳米花状的MoSe2均匀包覆在MXene片层表面,一方面MXene极大的提高了MoSe2的电子电导率,另一方面,这种平面复合结构可提供快速表面储钠反应,最终表现出优异的倍率性能和循环稳定性。在5 A g-1下,放电比容量达到420.4 m Ah g-1。以此为负极,AC为正极的SICs,能量密度可达90 Wh kg-1,功率密度可达9366 W kg-1,并具备优异的循环稳定性。同时,以聚氨酯纤维(Polyurethane,PU)无纺布为柔性可拉伸基体,制备了柔性可拉伸的SICs,最高体积比容量可达7.97 F cm-3,最高体积能量密度5.44 m Wh cm-3,以及在拉伸应变为30%条件下循环50次,器件容量保持率达90%,表现出优异稳定性。
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