铝基碳化硼复合材料的HIP制备和界面结构及辐照稳定性研究

来源 :中国工程物理研究院 | 被引量 : 4次 | 上传用户:wr123456789dtdx
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随着近年来我国核电事业的快速发展,未来几十年会有大量高放射性的乏燃料从核电站产生,如何安全可靠地处理这些乏燃料越来越受到人们的重视。铝基碳化硼复合材料不仅具有良好的热中子吸收性能和抗辐照性能,还具有良好的力学性能,已成功应用于乏燃料贮存和运输领域。采用不同的制备工艺获得的Al/B4Cp复合材料界面结构存在差异,而界面结构的差异和稳定性会影响复合材料的长期服役寿命。本论文较系统地研究了球磨混料、冷等静压(CIP)制坯、热等静压(HIP)烧结、热轧制成型等制备工艺对铝基碳化硼材料微观组织、力学性能的影响;采用高分辨率透射电镜(HRTEM)和第一性原理计算相结合的方式重点研究了Al/B4Cp的界面结构、界面稳定性和界面反应;模拟乏燃料湿法贮存的辐照环境,在反应堆中进行了 Al/B4Cp复合材料的加速辐照实验,研究了加速辐照对Al/B4Cp的性能影响及其辐照稳定性。本论文主要研究内容及结果如下。(1)设计了 Al/B4Cp和Al/B4Cp/B两种体系的复合材料,开展了干法及湿法球磨混料工艺研究,结果表明采用无水酒精作为液态介质进行湿法球磨,不仅可以避免颗粒氧化和团聚现象,还有助于B4C颗粒均匀分布在铝合金基体中。研究了 CIP制坯工艺对生坯密度的影响,制备了较高密度的CIP生坯。通过控制HIP温度,可有效地控制界面反应,获得致密度高、力学性能良好且B4C颗粒均匀弥散分布的铝基碳化硼材料。采用变温热轧法研究了轧制温度对Al/B4Cp复合板材缺陷的影响规律,成功制备了内部无明显缺陷且B4C颗粒均匀分布的大尺寸复合板材。研究了B4C颗粒粒度对Al/B4Cp拉伸性能的影响,分析了不同强化机制的强化效应,结果表明复合材料的极限抗拉强度随着B4C粒度的减小而增强,当B4C颗粒~3.5μm时,6061Al-31%B4Cp的屈服强度~288MPa,极限抗拉强度~351MPa。(2)采用HRTEM实验研究和第一性原理计算相结合的方法对Al/B4Cp界面结构、界面稳定性和界面反应进行了较系统的研究。结果表明Al/B4Cp界面没有出现明显脱粘、孔洞、裂纹等缺陷,部分界面区域存在2-6nm宽度的过渡层,在过渡层中没有形成新的颗粒物相。以B11Cp(CBC)构型作为B4C的基本单元结构,建立了四种不同表面终端原子的B4C(001)表面模型,并采用最稳定的C原子作终端的B4C(001)表面结构建立了 Al(111)/B4C(001)界面模型,按照界面Al、C原子不同的堆垛关系将该界面模型进一步分成了顶位、穴位和桥位三种结构,第一性原理计算结果表明弛豫后的顶位结构转变成了一个近似穴位的新结构,该结构具有相对最强的界面粘合力和最好的界面稳定性。穴位和桥位模型优化后界面Al原子均扩散至相邻的C原子层中,形成了过渡区域,HRTEM的研究结果也证实了界面原子发生了扩散而形成过渡层。(3)模拟乏燃料湿法贮存中的辐照条件,在反应堆中进行了 Al/B4Cp复合材料的加速辐照实验,总辐照剂量不低于40年的使用寿命,平均中子注量为7.185E+19n/cm2,平均 γ辐照剂量为 4.021E+11rads(E≥1MeV),研究了两种不同表面状态Al/B4Cp复合材料的辐照行为,结果表明无论是表面磨抛样品,还是阳极氧化样品,在加速辐照后都会发生轻微的辐照肿胀,表面磨抛样品的长、宽、厚的平均增加量分别为~0.061%、~0.076%、0.084%;阳极氧化样品的长、宽、厚的平均增加量分别为~0.046%、~0.073%、0.042%;全部试样的干重增加率小于0.35%,密度减小量不超过0.6%,表面磨抛样品的变化量略大于阳极氧化样品。辐照实验后两类试样的平均10B面密度约为0.03615 g/cm2,变化量微小。两种表面状态的样品在辐照实验后均发生了辐照硬化,洛氏硬度、屈服强度和极限抗拉强度均略微增大,而延伸率略微降低。表面磨抛和阳极氧化样品在模拟乏燃料湿法贮存环境中40年使用寿命的辐照条件后,表现出良好的抗辐照稳定性,其宏观性能、物理性能及力学性能仍满足乏燃料湿法贮存的技术要求。
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