论文部分内容阅读
直接甲醇燃料电池拥有环境友好和能量转换率高等特点,是具备巨大应用前景的清洁型能源之一。时至今日,商用铂碳(Pt/C)依旧是最广泛应用的催化剂。总的来说,Pt/C具备良好的催化活性,但是Pt和C之间结合能力较差,载体C的腐蚀也会促进Pt的团聚,从而使催化剂性能下降,造成电池寿命的减少。因此,寻找新型的Pt催化剂载体对于DMFC的进一步商业化来说尤为关键。本文采用简易的溶剂热和后氮化的方法制备出一维(1D)的氮化钴钛纳米管(Ti0.95Co0.05N NTs)、氮化铬钛纳米管(Ti0.95Cr0.05N NTs)和三维氮化钛(3D TiN)载体,并将其用来负载Pt催化剂,用于直接甲醇燃料电池对甲醇的电催化氧化。通过对载体和合成的催化剂进行一系列的表征测试和电化学测试,探究合成催化剂的甲醇电催化性能。Pt/Ti0.95Co0.05N NTs催化剂具备了良好的电化学稳定性,载体的管状结构有利于催化剂的分散。SEM和TEM表征可看到载体Ti0.95Co0.05N NTs的管状结构。XPS的分析表明Co元素的掺入使载体TiCoN传递电子给Pt催化剂,加强了催化剂Pt和载体TiCoN的相互作用,使催化剂中Pt(0)含量增多,因此使Pt/Ti0.95Co0.05N NTs具备更良好的催化性能。Pt/Ti0.95Co0.05N NTs的电化学测试进一步表明,相对于Pt/C和Pt/TiN NTs来说,Pt/Ti0.95Co0.05N NTs具备更良好的甲醇氧化能力、抗中毒能力和稳定性。Pt/Ti0.95Cr0.05N NTs催化剂具备了良好的电化学稳定性,管状结构的载体有利于催化剂的分散。SEM和TEM表征可看到载体Ti0.95Cr0.05N NTs的管状结构,XPS的分析结果表明Cr元素的掺入使载体TiCrN和Pt之间存在电子之间的相互作用,使催化剂具备更优异的催化性能和稳定性。催化剂的电化学测试表明,相对于Pt/C和Pt/TiN NTs来说,催化剂Pt/Ti0.95Cr0.05N NTs具备更优异的甲醇氧化能力、抗中毒能力和稳定性。Pt/3D TiN催化剂具备了良好的电化学稳定性,三维结构的的TiN为催化剂提供了较多的活性位点,有利于催化剂的分散。SEM和TEM表征可看到载体TiN是由纳米纤维组成的三维结构,同时,载体3D TiN的电化学测试表明其电化学的稳定性良好。催化剂Pt/3D TiN的甲醇电催化测试表明,相对于Pt/C来说,催化剂Pt/3D TiN具备更优异的甲醇氧化能力和稳定性。催化剂的加速老化测试表明,经过1800圈后催化剂Pt/3D TiN的活性面积减少了19%,优于商业Pt/C减少的43%,表明催化剂Pt/3D TiN耐腐蚀性能更好。XPS的分析结果进一步证明了3D TiN和Pt之间存在电子之间的传递作用,使Pt/3D TiN具备更优异的催化性能和稳定性。