酸碱双功能有机—无机杂化材料与酸碱协同催化的研究

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本论文主要采用后嫁接法制备了不同类型的酸碱双功能有机-无机杂化材料,结合各种表征手段,对催化剂的结构、表面酸碱等性质进行了系统研究,并考察了这些材料在羟醛缩合反应中的催化性能。针对羟醛缩合反应,系统研究了酸碱强度搭配,酸碱活性中心的相对位置等因素对产率和选择性的影响,并对其催化机制进行了深入探讨。第一章为绪论,简述了有机-无机杂化材料的发展史和应用现状,其中还介绍了介孔材料的合成机理、合成方法和发展现状。主要介绍了有机-无机催化材料的合成方法及其在酸碱催化中的应用。第二章介绍了实验试剂、各种测试仪器型号和测试条件。第三章首先以BOC-L-天冬氨酸-4-叔丁酯和APTES合成了分别带有保护基团的β~3-amino acid有机硅烷。然后采用后嫁接法将此有机硅烷固载到介孔材料SBA-15上,脱去保护基团后制备出β~3-amino acid酸碱双功能有机-无机杂化材料,并考察了其在羟醛缩合反应中的催化性能。研究了酸碱活性中心的相对位置对酸碱协同催化作用的影响。第四章先在体系自生成酸的条件下,合成不同硅铝比的Al-SBA-15,嫁接APTES后,制备了酸碱双功能有机-无机杂化材料,考察了它们在羟醛缩合反应中的催化性能。重点研究了酸碱双功能有机-无机杂化材料中酸碱搭配对羟醛产物水解反应的影响。第五章,以BOC-L-脯氨酸和APTES合成了含有保护基团的吡咯烷基功能化的有机硅烷,并嫁接在SBA-15和Al-SBA-15上,制备了酸碱双功能有机-无机杂化材料。同时制备了以SBA-15和Al-SBA-15为载体分别嫁接APTES的酸碱双功能有机-无机杂化材料。考察了以上材料在羟醛缩合反应中的催化性能,研究了酸碱强度搭配对酸碱协同催化作用的影响。
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