【摘 要】
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锌是世界上用量第四大的金属,广泛应用于防腐、电镀、建筑、合金等领域。目前锌的冶炼在工业上主要有火法冶炼和湿法冶炼,其中,占总产量的85%以上的锌通过湿法冶炼制备。湿法炼锌中最重要的也是能耗最大的步骤是电积过程,这一过程的能耗占整个生产过程的中的80%以上。传统铅银合金阳极可以采用氢气扩散阳极代替,理论上可以降低50%以上的槽电压,减少50%以上的能耗。而氢气扩散阳极严重依赖贵金属Pt催化剂,Pt的
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锌是世界上用量第四大的金属,广泛应用于防腐、电镀、建筑、合金等领域。目前锌的冶炼在工业上主要有火法冶炼和湿法冶炼,其中,占总产量的85%以上的锌通过湿法冶炼制备。湿法炼锌中最重要的也是能耗最大的步骤是电积过程,这一过程的能耗占整个生产过程的中的80%以上。传统铅银合金阳极可以采用氢气扩散阳极代替,理论上可以降低50%以上的槽电压,减少50%以上的能耗。而氢气扩散阳极严重依赖贵金属Pt催化剂,Pt的使用导致氢气扩散阳极的成本居高不下。本文开发了一种低负载量的Pt基合金催化剂,并使用其制备了氢气扩散阳极用于电沉积锌,相比商用Pt/C催化剂可以减少85%的Pt用量,从而很大程度地降低了氢气扩散阳极的成本。本文使用乙二醇还原法制备了不同负载量的Pt-Fe合金催化剂,以及不同合金元素的催化剂并使用其中催化性能最佳的催化剂用于了氢气扩散阳极的制备,探究了不同的工艺参数对电沉积锌过程性能的影响。（1）按照本文方法制备得到的理论负载量为3 wt.%的Pt-Fe合金催化剂的各项指标都与商业Pt/C催化剂相当或更好,经ICP测试,其实际负载量为2.76 wt.%,成分为Pt0.81Fe0.19,极限电流密度为2.930 m A·cm-2,Tafel斜率为193.5 m V/dec,均略好于商业Pt/C的2.928 m A·cm-2和195.7 m V/dec;其质量活性为56.988 A·mgPt-1,ECSA为140.947 m~2·gPt-1,SA为0.404 A·m-2,分别为商业Pt/C的4.75倍、3.40倍和1.396倍;（2）理论负载量3 wt.%的Pt-M（M=Fe,Co,Ni）合金催化剂,Pt-Fe,Pt-Co的极限电流密度分别为2.913和2.892 m A·cm-2,与商业Pt/C的2.893m A·cm-2相当,Pt-Ni的极限电流密度2.589 m A·cm-2要略差一些;（3）通过DFT计算了氢原子在纯Pt（111）面与含有Pt皮的Pt3Fe（111）合金表面上不同吸附位点的吸附自由能和表面Pt原子的d带中心,发现Pt3Fe表面吸附自由能的降低是Pt-Fe合金的高活性的来源,d带中心的下降是吸附自由能降低的原因。（4）基于3 wt.%的Pt-Fe合金催化剂制备的气体扩散电极,在电解测试中表现良好,槽电压和单位能耗较传统工艺显著降低,对锌离子浓度、电流密度和极间距三个参数进行了研究,最终得到的的最佳电解工艺参数为:锌离子浓度:60 g·L-1,电流密度:300 A·m-2,极间距2 cm;（5）锌离子浓度是决定电流效率的关键因素,较低的锌离子浓度下,电流效率普遍较低,仅在60～85%之间,较高的锌离子浓度下,电流效率可达94～98%之间;（6）在连续6小时的测试中,槽电压稳定在1.11 V左右,电流效率的平均值为96.90%,单位能耗的平均值为945.1 k W·h·t-1,较传统工艺降低了69.5%的能耗。
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