基于STM的微区四探针的研制与界面超导电性的原位测量

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晶体的表面和界面处由于自由度降低,会产生许多新奇的低维量子现象。测量固体表面或者薄膜材料的晶体结构、电子态结构和电输运性质不仅是研究材料物理性质的重要手段,也为器件开发指明了方向。材料的电导性质主要通过电输运测量来表征。传统的电输运测量过程中,样品经常不可避免地暴露于大气环境中。对于某些样品,这个过程可能会影响其表面物理性质而改变测量结果。相比之下,原位测量得到的电输运性质则更加可靠。原位测量,即在同一真空环境中进行样品制备和物理性质测量,避免了大气对于样品的影响,能够更加准确地反映样品的真实性质。另一方面,随着技术的发展,当今电子器件的尺寸逐年减小,其尺寸已经达到了微米甚至纳米级别。纳米尺度样品的电输运性质的表征要求测量空间范围也限定在微观尺度,即微区电输运测量。微区四探针技术,作为一种微区电输运测量方法,集成四根微米级间距探针于一体,非常适合于原位测量。微区四探针方法在发明之后,被应用于许多材料的表面态输运性质原位测量,以及超薄超导材料的电阻转变原位表征中。本文以扫描隧道显微镜(STM)为基础,改造了STM的扫描单元使其能够与微区四探针兼容,并且使STM原有功能保留不受影响。STM是测量表面原子排布和表面电子态结构的强大工具,而样品表面的晶体结构和电子态对于电输运性质会起决定性的作用。原位微区四探针电输运测量与STM相结合,能够原位地获得样品的表面形貌、电子态以及输运特性,准确地理解表面的物理性质,而商业STM配备的低温、强磁场、超高真空等环境也能够为原位电输运测量提供所需的实验环境。此外,我们开发了与原位四探针测量配套的电输运测量电路以及自动测量程序。原位四探针电输运测量电路的电阻分辨率达到100 n?,对铜氧化物高温超导体的测试表明,该系统具备测量超导体的零电阻转变的能力,所得临界温度与预期结果非常符合。我们成功搭建了世界上首台能够在低至0.4 K的低温和高至11 T的强磁场下具备原位分子束外延(MBE)生长、原位STM形貌及局域电子态表征,并且包含原位微区四探针电输运测量功能的实验系统。该实验系统体现了强大的表面物理研究能力,为系统性研究新奇低维材料提供了良好的实验设备。界面效应在实验中被发现可以诱导超导电性,甚至可以增强超导提高临界温度,并且在器件应用中有巨大的潜在价值。最近对钛酸锶(STO)衬底上的单层FeSe薄膜的研究发现了将近20 meV的超导能隙,意味着这个体系可能具有80 K以上的超导临界温度。本文利用自主开发的兼容STM的原位四探针电输运测量实验系统,在STO衬底上生长了单层FeSe薄膜,并且对其界面超导电性进行了原位测量,主要得到以下结果:(1)利用MBE方法在Nb掺杂的STO衬底上成功生长了高质量的单层FeSe薄膜。采用Se分子束蚀刻方法,对Nb掺杂的STO衬底进行了高温退火处理,并得到了台阶平整的衬底表面。通过RHEED对单层FeSe薄膜的MBE生长进行实时监控和分析发现,单层FeSe薄膜的生长模式为二维层状生长模式,与STM得到的不同覆盖率下的表面形貌体现的生长模式一致。Nb掺杂STO上生长的单层FeSe薄膜样品利用STM观察,呈现原子级平整的表面以及四重对称的四方晶格,晶格常数为3.8?和5.3?。此外,利用酸腐蚀方法处理绝缘STO衬底,并尝试在绝缘STO衬底上生长了单层FeSe薄膜,发现Sr截止面上的FeSe呈现出与Ti截止面上四方晶格不同的六角相,并且以三维生长方式堆积,使得四方相的FeSe薄膜无法连续地在台阶上生长。STO衬底上单层FeSe薄膜的生长和表面结构表征对于理解其电子结构、超导电性的起源以及电输运性质有非常重要的意义。(2)利用新开发的原位四探针电输运测量系统,成功地探测到了Nb掺杂STO衬底上单层FeSe薄膜的零电阻态,并且一直维持到109 K。临界电流随着温度的变化关系符合Ginzburg-Landau(G-L)理论模型,并且给出了相符的超导临界温度。为了验证外磁场能够抑制超导电性,不同磁场下Nb掺杂STO衬底上单层FeSe薄膜的电输运性质的测量发现,临界电流和临界温度都随着外磁场的增大而减小。恒定温度的磁场变化实验观测到了临界磁场的存在,并且估计了上临界磁场约为116 T,对应的G-L相干长度为1.7 nm。此外,我们还利用扫描隧道谱测量了Nb掺杂STO衬底上单层FeSe薄膜的超导能隙。结合本文相关的后续研究,单层FeSe/STO体系的超导电性起源很可能是界面增强的电声耦合效应。我们的发现不仅为研究高温超导物理原理提供了最简单的结构平台,同时也说明了界面增强效应是寻找更高临界温度超导体的一种有效途径。
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