本文以几种金属纳米团簇为研究对象,运用改进的分析型嵌入原子模型对其结构演变与熔化特性进行原子模拟,从原子尺度系统研究了纳米团簇的结构稳定性、幻数生长规律、结构相变、表面预熔和熔化特性等,目的在于填补中大尺度纳米团簇研究领域的某些空白,验证某些实验事实,找出中大尺度纳米团簇的结构特征、结构稳定性、热力学性能的规律,意义在于为实验提出理论指导和促进纳米团簇的制备和应用。本文从能量、热力学和生长过程三个方面研究了纯金属纳米团簇的结构稳定性及其部分热力学性能,主要有部分金属中大团簇的幻数结构、结构相变、表面预熔和熔点等,得到了两个方面的结果。首先,对金属Ni团簇结构及其形成规律的研究得出与实验结果吻合很好的幻数结构,发现壳层结构团簇的形成从面原子开始,然后是边角原子占位,并且在团簇形成过程中有原子易位的现象。在中尺度团簇幻数结构的基础上,计算并推断出形成大尺度团簇的可能结构。其次,研究了中团簇的热力学性能,在对团簇加温的过程中,以能量、稳定性函数、热容、径向等高图、径向分布函数、配位数、均方根键长波动和结构可视化等表征出团簇发生结构相变、表面预熔及熔点等热力学特征,并将其外推至宏观材料特征,找出纳米金属结构向宏观晶体材料过渡的交叉点,得到了较为理想的结果。通过对纳米团簇静态稳定性的研究,从能量角度上得出纳米团簇的结构稳定等级,这种稳定等级与团簇原子和团簇尺寸密切相关。在某个尺度上占有能量优势的团簇结构,在另外的尺度范围则让位于其它结构。Ca和Na团簇在团簇较小时发生频繁的稳定性转换,而过渡族金属Ni和Pt团簇的稳定性变迁可以持续到较大团簇,最终团簇相对较为稳定,其稳定级变化不甚频繁。在对小团簇生长过程的计算中,跟踪其结构的变化,找出了大部分能量最小所对应的结构。在对Ca和Ni团簇的计算研究过程中还发现当N = 2-5时,团簇的结构似乎与其构成原子无关,并且列举了许多已有的计算结果。同时还对满壳层Ca团簇的结构稳定性作了讨论,得出在N > 300以后,团簇的结构稳定性较强,不易发生转变,这也预示着这类大小的Ca团簇在加热熔化时将会发生表面预熔。另外,对Mackay二十面体壳层和Bergman二十面壳层的稳定性研究得出后者具有较差的稳定性,而前者的稳定性较好,而且可以形成多层“堡垒”,从而阻止其周围不稳定结构的影响。在中大团簇方面得出Mackay二十面体结构的Ni团簇的结构幻数及其稳定性,从结合能和稳定性函数两个方面验证了147-309-561个原子的实验幻数结果,验证了伞状结构的理论正确性,并预测了大至约26万个原子的幻数及其结构,得到了在团簇生长过程中添加原子的占位规律。在团簇的熔化特性方面,Ni团簇的二十面体结构比截角八面体结构有更高的热稳定性,直到团簇尺寸增至923个原子。在1380 K以下可以保证923个原子以内的Ni团簇呈二十面体结构,团簇直径约3.2 nm;而在这个温度之上,只能保证大于923个原子的团簇呈截角八面体结构,这个结构恰好就是Ni的宏观fcc晶体结构。对于小于309个原子的Ni团簇,团簇熔化前的截角八面体到二十面体的结构相变决定了团簇熔化前的结构为二十面体。对Na团簇熔化特性的研究表明,这种团簇在尺寸较小时表现出不规则的奇异特性,但在团簇较大时,很快就以其bcc的体结构为稳定结构。对于Pt团簇,仅在N = 147和309时得到团簇截角八面体结构相变的结果,而对于过小或过大的团簇都不出现;截边十面体结构向二十面体结构的转变则总是存在。当团簇尺寸达到一定程度(N≥561),只剩下二十面体和截角八面体结构的竞争。此外,从团簇结构的几何构造开始,准确地计算出诸如二十面体、截边十面体、截角八面体、菱面十二面体和六方结构多面体的几何参数,这些结构涵盖了常见的晶体结构fcc、bcc、hcp和准晶结构。这里给出的是标准结构,一方面更正了国内著名专著中的相关疏漏,另一方面给团簇的研究提供了标准的参数,在此基础可以计算标准结构的配位数、径向分布函数、键对分布等特征量。纳米团簇的结构以洋葱式的壳层构造为周期,不同于晶体结构的平移和旋转周期性,这里给出了这种壳层结构的构造方法,并给出针对不同原子进行团簇结构优化的方法。