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流向变换催化燃烧技术是20世纪90年代以来,在发达国家推广应用的处理有机废气的一种新型燃烧技术,它将预热、反应和热量回收集成在一起,是国际公认的强化反应的动态操作技术。目前国内也进行了大量的研究,主要是针对催化剂在反应器中的活性和热稳定性,而催化剂作为装置的核心组成部分,其自身的蓄传热性能则直接关系到整体的催化及节能效果。因此,本实验采用浸渍法制备了集蓄热与催化为一体的双功能催化剂,并在实验室规模流向变换反应器上利用该催化剂进行了甲苯的净化研究,在甲苯浓度800-4000 mg·Nm-3,换向周期1-20min,空速(1-3.5)×104h-1的较宽范围内考察了该催化剂在流向变换反应器中的应用,重点研究了载体硝酸处理对催化剂蓄热性能和催化活性的影响。
本实验采用浸渍法制备了蓄热.催化双功能催化剂,利用DSC、TG、SEM和XRD等对其进行表征,采用表面吸附仪测定了催化剂的N2吸附脱附等温线,并由BET理论模型计算比表面积,协同超声波振荡对载体与活性组分的结合强度进行测定。研究结果表明:催化剂中载体与活性组分粘结牢固;载体硝酸处理后,比表面积增大了一倍。堇青石-莫来石催化剂的蓄热性能相对较优,且催化活性与堇青石催化剂相当;催化剂在非稳态操作中表现出较高的活性,400℃时甲苯转化率均大于94%,其中最佳空速为2.5×104h-1:催化剂集蓄热催化双功能于一体,保证了较高的甲苯转化率,同时床层的温度分布比较均匀,均高于甲苯催化燃烧的起活温度。
载体经硝酸处理后,其物相结构并未改变,因此催化剂的蓄热性能几乎未受影响,仍能维持较高的床层温度水平,且酸处理前后堇青石-莫来石催化剂的蓄热性能均优于常用堇青石催化剂;酸处理后,催化剂的催化活性增强,稳态操作中甲苯转化率在400℃时高达97.42%,比酸处理前提高了约5%;催化剂在流向变换反应器中的优良性能,证实了酸处理后的堇青石-莫来石催化剂在动态操作系统中亦表现出较好的蓄传热性能和更高的催化活性。