纳米稀土上转换荧光材料由于其能将长波长近红外激发光转换为短波长可见发射光这一独特的性质,在固态激光器、3D立体显示、太阳能电池以及尤其是生物医学领域内有着巨大的应用前景,近年来受到科研工作者们的广泛关注。由于其特殊的近红外可激发性,纳米稀土上转换荧光材料在生物组织内具有优异的激发穿透深度以及优良的荧光信噪比,这使得纳米稀土上转换荧光材料在生物荧光成像、生物荧光检测以及针对癌症、艾滋病等重大疾病的光动力治疗等应用上具有其他荧光材料无法替代的优势。尽管有着这些巨大的优势,然而纳米稀土上转换荧光材料的荧光量子产率据现有文献报道最高仅仅能达到0.3%。其极低的发光效率,限制了纳米稀土上转换荧光材料的进一步发展。纳米稀土上转换荧光材料发光效率从根本上,是受到了上转换发光机制的限制。由于稀土离子复杂的电子组态和能级结构,在上转换发光过程中,稀土离子中间激发态的自发下转换发射以及无辐射弛豫等效应与上转换发光之间的相互竞争,损失了大量的能量,这是纳米稀土上转换荧光材料发光效率低的根本原因。近十年来,科研工作者们将纳米结构的可控构筑性和调控掺杂稀土离子相互作用的思想相结合,在解决提高纳米稀土上转换荧光材料的发光效率这一难题上做出了很多努力,也取得了巨大的成效。然而由于对纳米稀土上转换荧光材料的上转换发光动力学过程缺乏一幅清晰的图像认知,使得大家对于“活性壳”等增强纳米稀土上转换荧光材料上转换发光的新方法没有一个深刻的理解,对其增强效果、增强机制以及这些新结构中的最优化掺杂等方面有着较混乱甚至错误的认识。在另一方面,同样由于对纳米稀土上转换荧光材料的上转换发光动力学过程缺乏一幅清晰明确的图像认知,在寻求和抑制上转换发光过程中能量损耗通道这一根本问题上,近十年来一直没有取得实质性的突破。因此,更加深入的认识和理解纳米稀土上转换荧光材料的发光动力学过程,对于提高纳米稀土上转换荧光材料的发光效率有着重大意义。本论文针对国际上目前抑制浓度猝灭等效应明显,提高纳米上转换发光效率显著的新型核壳结构的纳米稀土上转换荧光材料,对其发光动力学展开研究,探讨了掺杂浓度、激发光功率对其发光性质的影响,明确了“活性壳”对增强纳米稀土荧光材料发光的真实作用,确定了“活性壳”体系壳层中的最佳掺杂浓度,以及“裸核”与“惰性壳”结构中Na YF4:Yb3+,Er3+上转换体系中Er3+不同的红光来源。具体工作概括如下:1.针对新型“活性壳”体系下稀土荧光材料的发光动力学进行了分析,构建特殊的核壳结构,推测并验证了新型“活性壳”策略中壳层中敏化剂的额外掺杂仅仅只是提高了材料对激发光的吸收效率,材料的荧光量子产率反而会有所降低。2.针对新型“活性壳”体系下稀土荧光材料的发光动力学进行了分析,剖析了掺杂发光材料中浓度猝灭效应产生的原因,探讨了新型“活性壳”体系中壳层内的敏化剂与核内的敏化剂之间发光动力学过程的不同及其各自对上转换发光的作用,推测了新型“活性壳”纳米结构壳层中敏化剂的最佳掺杂浓度应当低于核内的敏化剂最佳掺杂浓度。并以Na YF4:Ce3+,Tb3+稀土下转换荧光体系以及Na YF4:Yb3+,Er3+稀土上转换荧光体系为模型验证了理论分析的正确性与普适性。并确认了“活性壳”结构Na YF4:Ce3+,Tb3+@Na YF4:Ce3+稀土下转换荧光纳米粒子中壳层内敏化剂Ce3+的最掺杂浓度为15%,以及“活性壳”结构Na YF4:Yb3+,Er3+@Na YF4:Yb3+稀土上转换荧光纳米粒子中壳层内敏化剂Yb3+的最佳掺杂浓度为5%。3.针对Na YF4:Yb3+,Er3+稀土上转换荧光体系的发光动力学进行分析,剖析了980nm近红外光激发下Er3+上转换红光发射的来源,以及低功率激发下,激发光功率对每一种Er3+红光(650nm)发射来源的影响。通过比较不同纳米结构、不同掺杂的Na YF4:Yb3+,Er3+稀土上转换荧光体系之间Er3+红光发射与激发光功率的依赖关系,确定了在“裸核”体系下,Er3+上转换红光发射来自于无辐射弛豫布居和交叉弛豫布局,而在“惰性壳”体系下,由于壳层屏蔽了Er3+与表面缺陷的相互作用,其上转换红光发射完全来自于交叉弛豫布局,无辐射弛豫布居过程可以忽略的重要结果。综上所述,依据本论文的研究结果以有国际该领域的研究现状,尽管上转换发光的基础研究和应用研究已展现出愈来愈诱人的科学研究价值和应用前景,然而,若实现纳米稀土上转换发光的真正的实际应用,尚需在纳米结构材料的可控制备方法研究、纳米功能性结构设计、高离子浓度掺杂、上转换发光过程中的能量损耗控制等方面的研究方面开展更深入攻关性的研究工作和广泛的合作,需要在研究思想方面突破体材料的经典理论和“循规蹈矩”思维与认识的局限性,才有望突破低上转换效率难题制约其应用的瓶颈。纳米稀土上转换发光有着其它其它传统发光材料所无法取低的优势。一旦在上转换效率相关的科学问题上和上转换发光应用技术实现双重突破,纳米稀土上转换荧光材料必将在解决相关应用领域的许多科学和技术领域中的难题方面做出不可估量的贡献。