黄铜矿(chalcopyrite)结构半导体在非线性光学、发光二极管、半导体激光器、光电探测器、红外参量振荡器和太阳能电池等领域具有广阔的应用前景,近年来受到科研人员的广泛关注。本文运用基于密度泛函理论(DFT)的第一性原理计算方法研究了几种II-IV-V2型黄铜矿结构半导体材料的结构相变、弹性力学、电子能带、光学性质以及晶格动力学特性,主要工作和获得的结果如下:(1)采用模守恒贋势和广义梯度近似,系统地研究了黄铜矿结构Be Si V2和Mg Si V2(V=P,As,Sb)的电子结构、弹性性能和晶格动力学特性。通过结构优化得到的晶体结构参数与其他文献报道的实验和理论值吻合得很好。基于优化好的晶体结构,从理论上预测了这些化合物的单晶弹性常数、线性压缩系数、体积压缩系数、弹性各向异性因子,以及多晶体积模量、剪切模量、杨氏模量和泊松比。计算结果表明:无论在压缩或剪切情况下,黄铜矿结构的Mg Si V2塑性化合物都比Be Si V2脆性化合物呈现出更显著的四方晶格畸变和弹性各向异性。采用基于线性响应方法的密度泛函微扰理论计算了化合物晶体的声子色散曲线和声子态密度以及红外吸收谱和拉曼散射谱,详细分析了布里渊区中心Γ点拉曼活性模(E、B2、B1和A1)、红外活性模(E、B2)以及非活性模(A2)所对应的声子振动模频率和晶胞中原子的振动模式。我们发现影响声子振动频率的直接因素是构成化学键原子的质量和化学键的键力常数。对声子态密度的分析表明,在黄铜矿Mg Si V2化合物半导体中,Si–V化学键的键力常数要远远强于Mg–V化学键。(2)采用模守恒贋势和广义梯度近似,系统地研究了Cd Sn V2(V=P,As,Sb)化合物半导体的压致结构相变、电子结构、光学特性、弹性力学性能以及晶格动力学和热力学特性。通过结构优化得到的基态晶格参数与其他文献报道的实验和理论值吻合得很好。焓计算结果表明,Cd Sn P2、Cd Sn As2和Cd Sn Sb2化合物分别在29.2 GPa、20.1 GPa和15.8 GPa的静水压力作用下发生了从黄铜矿(CH)结构到盐岩矿(RS)结构的一级相变。详细探讨了这些化合物的带隙能量、单晶弹性常数、多晶体积模量、声子色散谱、红外吸收谱、拉曼散射谱、以及布里渊区中心Γ点的光学声子振动频率等随静水压力的变化关系。分析了这些化合物在高压下的晶格动力学稳定性和弹性力学稳定性。研究结果表明导致Cd Sn V2化合物发生CH→RS结构相变的潜在物理机制可能与压力加载所引起的低频声子模式和剪切弹性模量的软化现象有密切关系。