基于有机小分子合成的多孔聚合物材料具有环境友好和原材料储量丰富等诸多无机和金属材料难以比拟的优点,在能源和环境等方面得到了普遍应用。通过设计合成新型多孔聚合物材料并优化,可以巩固多孔聚合物材料原有的优异性能并赋予其新的特性,从而拓宽其应用范畴。本文结合现有研究成果,针对该领域仍然存在的不完善之处,尝试以不同思路设计氮原子掺杂及二维多孔聚合物材料,以实现从分子水平调控掺杂氮原子的种类和含量,或以石墨烯基碳材料作模板诱导二维(2D)材料,从而优化它们的性能。具体研究内容如下。1.我们选择富氮单体三聚氰胺和廉价易得的蒽醌作为聚合前驱体,在无水氯化铝的催化作用下,通过离子热聚合的方法得到一种新型的具有高比表面积的氮掺杂多孔聚合物材料(PAMs),同时探究了反应温度和反应时间与聚合物内在结构之间的关系。这种巧妙的设计思路与合成方法赋予PAMs超高比表面积(2870 m2 g-1),高的含氮量以及微、介孔共存的结构优势特点。基于此,PAMs在用作超级电容器的电极材料中,表现出很好的能源存储性能。在三电极体系,0.1A g-1电流密度下,其容量可达312.7 F g-1,在10 A g-1较大的电流密度下,容量为129 F g-1,在循环10000圈后无衰减,证明了极好的循环稳定性。2.我们设计并构筑了一种具有三明治结构的二维石墨烯基多孔框架双功能材料用于超级电容器储能和ORR催化。首先以氧化石墨烯为模板,在其表面生长聚苯胺进行修饰,然后在离子热聚合的条件,与上一章多孔聚合物复合,通过氨基作为活性位点,实现对二维模板的包裹,通过设计反应的温度条件可以调整材料的比表面积和氮原子键合形式,最终得到二维氮掺杂的多孔聚合物包覆功能化氧化石墨烯复合材料(GPAM),这种二维功能化氧化石墨烯模板的引入制备三明治结构的多孔框架材料不仅在维度上拓展了聚合物的形貌,同时提高了整体材料的导电性,而且含有更多具有高催化活性的吡啶氮和石墨化的氮,这些结构上的优势协同作用使得材料在超级电容器和燃料电池氧还原催化中具有双功能性的应用。这一设计方法有望为日后关于二维氮掺杂多孔聚合物复合材料的电化学研究提供借鉴意义。