基于季铵盐界面工程制备高性能倒置钙钛矿太阳能电池

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倒置钙钛矿太阳能电池(PSCs)具有可低温制备、回滞小、成本低和可柔性化等优点,具有巨大的应用潜力。然而倒置PSCs的能量转换效率(PCE)通常低于常规正置PSCs,且其界面稳定性较差,严重制约着其走向大规模应用。因此,提升器件效率和稳定性对于PSCs走向应用有着深远意义。本文聚焦倒置PSCs阴极界面问题(钙钛矿/电子传输层和电子传输层/金属电极阴极界面),利用基于季铵盐的界面工程提升倒置PSCs的性能和稳定性。具体研究内容如下:1)采用对称型季铵盐—四正十八烷基溴化铵(TODB)为界面修饰材料,利用后处理策略对倒置PSCs阴极钙钛矿/苯基-C61-丁酸甲基酯(PCBM)界面及晶界实施修饰,系统研究了TODB对钙钛矿薄膜物化性能以及相应器件性能的影响。结果证明TODB引入起到了增强器件内建电场、钝化缺陷、提高了钙钛矿薄膜的疏水性等多重功能,相应地提升了器件的效率和稳定性。基于TODB后处理策略器件PCE高达20.36%,相较标准器件提升了5.77%。TODB修饰器件可以在空气中384小时后,其性能依然可以维持其初始PCE的80%,而标准器件在相同的暴露条件下仅能维持其初始效率的52%。2)利用一种新型季铵盐材料(硼簇衍生物,VN9)为缓冲层引入倒置PSCs修饰倒置PSCs器件中PCBM/Ag阴极界面,利用光致发光、时间分辨光致发光、电化学阻抗谱和空间电荷限制电流等方法系统研究了VN9引入对PCBM/Ag阴极界面电荷传输性能及器件整体性能的影响。结果表明VN9缓冲层显著降低了PCBM/Ag界面电荷复合损失、提升了界面电荷传输效率。基于VN9缓冲层器件PCE高达21.74%相较标准器件提升了28.4%,该PCE是基于甲基铵碘化铅(MAPb I3)/PCBM平面异质结倒置PSCs的最高效率之一,同时展现出优异的开路电压(1.12 V)、短路电流密度(23.71 m A/cm~2)和填充因子(82.01%)。在N2环境下,未封装的VN9器件114天后仍保持初始PCE的97.5%,而标准器件在47天后衰减至初始PCE的81%。
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