论文部分内容阅读
近年来，二维材料由于其独特的结构和优异的性能引起了人们的广泛关注和深入研究。除了石墨烯，过渡金属硫化物，特别是二硫化钼(MoS2)更是引起了研究人员的广泛兴趣。目前，MoS2的物理性质，特别是机械、电子和光学等性质得到了深入的研究，它在逻辑电路、集成电路、柔性电子、光电子学和光子学等领域的潜在应用也不断被开发。与MoS2的线性光学性质相比，其非线性光学性质的研究才刚刚开始，而非线性光学响应在许多使用超快激光脉冲的光子学应用中是非常重要。理论上，偶数层和体材料MoS2由于结构中心对称不存在二阶非线性光学效应，奇数层MoS2由于中心对称性的破坏具有明显的二阶非线性光学效应，尤其是单层MoS2的二次谐波(SHG)非常强。我们从理论和实验两方面研究不同衬底上MoS2薄膜的非线性光学性质及其潜在应用，包括SiO2/Si、Au/SiO2和SiO2-SnO2/Ag/SiO2三种不同衬底，具体的研究内容和创新成果归纳如下: (1) Au/SiO2衬底上MoS2的SHG增强及其应用研究。 MoS2被机械剥离到Au/SiO2上，通过数值模拟和实验对其线性和非线性光学性质开展研究。不同厚度的MoS2在Au/SiO2衬底上会呈现不同的颜色，利用时域有限差分法(FDTD)的DiffractMOD模块模拟了不同MoS2厚度的反射谱并计算其对应的色品坐标，从而粗略估计了各种颜色MoS2的厚度。同时，我们也采用FDTD的FullWAVE模块模拟了800nm和400nm激发下的Au/SiO2衬底上不同厚度MoS2的电场曲线，并根据它们得到了SHG增强因子随MoS2厚度的变化关系。在SiO2/Si衬底上单层MoS2具有最强SHG，而在Au/SiO2衬底上我们在厚度为17nm的MoS2中观察到最强SHG，这是由于电场被很强地局域到MoS2薄膜上导致的结果。更有趣的是，通过飞秒激光烧蚀减少MoS2的厚度，从而降低其SHG强度，我们在Au/SiO2衬底上17nm厚的MoS2薄膜上成功开展了光信息存储实验。 (2)不同介质-金属复合衬底提高二维材料非线性光学特性的研究。 我们从理论和实验上研究了不同介质-金属复合衬底对二维材料产生的电场局域效应。根据薄膜干涉原理，二维材料中最强的电场局域对应于金属薄膜的最大吸收，这可以通过减小整个复合结构（二维材料+复合衬底）的反射来实现，因为整个复合结构的透射可以忽略。以MoS2为例，我们在实验中发现Au/SiO2衬底上17nm厚的MoS2薄膜的SHG强度大约是SiO2/Si衬底上单层MoS2的6倍，而这个增强因子在另外一种SiO2-SnO2/Ag/SiO2衬底上9nm厚的MoS2薄膜中可以提高到18。基于FDTD的电场曲线模拟和SHG增强因子的计算也揭示了SHG的增强来自于介质-金属复合衬底引起的强电场局域。此外，我们发现采用不同的介质-金属复合衬底可以改变SHG增强因子对MoS2薄膜厚度的依赖关系。 (3)利用飞秒激光脉冲产生的反斯托克斯超拉曼散射观察纳米材料的沉寂振动模式。 我们提出了利用飞秒激光脉冲产生反斯托克斯超拉曼散射现象的原理，并通过具有很强SHG的SiO2/Si衬底上单层MoS2、 Au/SiO2衬底上17nm厚的MoS2薄膜、SiO2-SnO2/Ag/SiO2衬底上9nm厚的MoS2薄膜得到了验证。在其它SHG很强的纳米材料中也观测到明显的反斯托克斯超拉曼散射现象，例如自组装成咖啡环的硅量子点、管状铜掺杂的ZnO纳米棒。这些反斯托克斯超拉曼散射揭示了许多拉曼散射沉寂的振动模式。此外，在烧蚀和轻微散焦情况下，也观测到了较小拉曼频移的斯托克斯超拉曼散射现象。反斯托克斯超拉曼散射的探测有助于研究纳米材料中拉曼散射无法探测的振动模式。