【摘 要】
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近年来,药品与个人护理用品的生产及使用量急剧增加,由于其在水生环境中可降解性差,具有慢性毒性、混合毒性以及具有持续累积等效应,对生态系统和人类健康造成严重威胁。传统的污水处理技术不能将其有效降解,而PbO2-ZrO2复合电极作为电催化氧化技术的一种阳极材料,具有析氧过电位高、氧化性能强,使用寿命长等优点,现已广泛应用于各类模拟污染物的电催化降解过程中。本文采用PbO2-ZrO2复合电极,电催化氧化
【基金项目】
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国家自然科学基金面上项目(21576065); 河北省杰出青年科学基金培育项目(B2015202289);
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近年来,药品与个人护理用品的生产及使用量急剧增加,由于其在水生环境中可降解性差,具有慢性毒性、混合毒性以及具有持续累积等效应,对生态系统和人类健康造成严重威胁。传统的污水处理技术不能将其有效降解,而PbO2-ZrO2复合电极作为电催化氧化技术的一种阳极材料,具有析氧过电位高、氧化性能强,使用寿命长等优点,现已广泛应用于各类模拟污染物的电催化降解过程中。本文采用PbO2-ZrO2复合电极,电催化氧化降解典型的药品与个人护理用品(Pharmaceuticals and Personal Care Products,简称PPCPs)类模拟污染物三氯生及双氯芬酸钠,主要的研究内容如下:将PbO2-ZrO2复合电极应用于三氯生模拟污染物的电催化氧化降解过程当中。探究电流密度、三氯生初始浓度、NaCl浓度对其去除率的影响,确定三氯生最佳的降解工艺条件为:电流密度为30 m A cm-2、初始三氯生浓度为10 mg L-1、NaCl浓度为50mmol L-1。经过电催化氧化降解120 min后,三氯生的去除率可达83.87%。化学需氧量(COD)的去除率为60.23%。对前60 min的降解过程动力学分析发现三氯生的降解过程遵循准一级动力学模型。可重用性测试表明制备的PbO2-ZrO2复合电极对三氯生的电催化氧化降解具有较高的可循环使用性。在选择的实验条件下,经过20次循环降解后,三氯生的去除率依然高达78.4%,仅降低了5.47%。通过加速寿命、失重测试及Pb离子浓度测试发现,PbO2-ZrO2复合电极相对于纯的PbO2电极在3.5 wt%NaCl溶液中具有较长的使用寿命和更高的稳定性。此外,分析了PbO2-ZrO2复合电极在3.5wt%的NaCl溶液中稳定性提高的原因。将PbO2-ZrO2复合电极应用于双氯芬酸钠模拟污染物的电催化氧化降解过程当中。探究了电流密度、双氯芬酸钠初始浓度、支持电解质浓度对双氯芬酸钠去除率的影响,确定其最佳降解工艺条件为:电流密度为80 m A cm-2、双氯酚酸钠的初始浓度为50mg L-1、支持电解质Na2SO4浓度为0.15 mol L-1。在选择的实验条件下,经过电催化氧化降解120 min后,双氯芬酸钠的去除率高达95.77%,COD的去除率为76.09%,并对双氯芬酸钠降解过程的动力学进行分析,结果表明双氯芬酸钠的降解过程遵循准一级动力学模型。发现通过复合ZrO2纳米颗粒,PbO2电极的电催化性能提升1.12倍,在COD去除率为同为60%的条件下,PbO2-ZrO2复合电极比纯PbO2电极的能耗降低了57.5%。此外,使用液-质联用分析双氯芬酸钠在降解过程中出现的中间体并提出了双氯芬酸钠可能的降解路径。
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