【摘 要】
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随着经济与工业化的迅速发展,土壤砷污染日趋严重,已成为全球共同关注的热点问题。土壤中砷的环境行为受到许多土壤矿物组分的影响,例如水铁矿、赤铁矿和锰氧化物等,它们会与
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随着经济与工业化的迅速发展,土壤砷污染日趋严重,已成为全球共同关注的热点问题。土壤中砷的环境行为受到许多土壤矿物组分的影响,例如水铁矿、赤铁矿和锰氧化物等,它们会与砷发生吸附解吸和氧化反应,从而改变砷的形态和生物可利用性。在自然环境中,水铁矿与Mn（II）/锰氧化物的共存十分普遍,As（Ⅲ）会在该体系发生吸附解吸和氧化的耦合动力学反应。但是,目前仍然缺乏能够预测砷和铁氧化物与锰氧化物之间的耦合动力学过程的定量的模型。本研究以文献中的三个动力学实验体系的数据为基础,建立了三个对应的吸附解吸和氧化的耦合动力学模型。三个动力学实验体系分别是:（1）水铁矿-Mn（II）-As（Ⅲ）-O2体系（A体系）,（2）水铁矿-锰氧化物-As（Ⅲ）体系（B体系）,（3）水铁矿-水钠锰矿-As（Ⅲ）体系（C体系）。模型还考虑了不同的溶液相化学条件和矿物络合点位的异质性。根据模型的结果,当水铁矿和锰氧化物共存时,水铁矿主要吸附As（Ⅲ）和As（V）,而锰氧化物主要氧化As（Ⅲ）。在水铁矿与As（V）的三种点位中,吸附态As（V）主要分布在双齿非质子化点位上。本研究还发现不同反应体系的氧化速率差异显著,在反应开始时,三个体系的氧化速率大小关系为:C体系>B体系>A体系,但随着反应的进行,氧化速率的大小顺序与开始相反:A体系>B体系>C体系。在整个实验反应过程中,C体系仅有一小段时间氧化速率大,剩余的大部分时间均为A体系氧化速率最大。因此,长远地看,A体系表现更稳定且氧化速率更大。模型研究还发现,A体系中氧化速率系数与p H值和锰砷初始摩尔比均成正相关。该模型在阐释实验数据方面显示了较好的性能,有助于我们理解As与特定矿物之间的动力学行为,同时也为预测As在环境中的吸附解吸和氧化耦合动力学行为提供了模型框架。
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