氧化石墨基水凝胶的制备及其铀吸附性能研究

来源 :哈尔滨工程大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:c329619217
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随着社会经济的不断发展,能源、环境问题日趋严重,使得人类对于低碳能源的需求迫在眉睫。随着传统化石燃料的消耗殆尽,核能作为一种可持续发展的能源,已得到广泛的认同。我国是贫铀国家,铀矿资源匮乏。海洋中蕴藏的大量铀,引起人们的广泛关注。本论文以氧化石墨基水凝胶为吸附剂,从海水中富集铀元素。同时,该吸附剂也适用于含铀废水的处理,在缓解核污染方面具有潜在应用价值。通过水热法制备了三维交联网状的还原氧化石墨水凝胶(rGH)和还原氧化石墨/二氧化钛复合水凝胶(GTH)。经过SEM、TEM、XRD、FT-IR等一系列测试,结果表明,氧化石墨在高温高压的水热条件下被还原为还原氧化石墨,自组装为具有三维网状结构的rGH和GTH。研究了 pH值、温度、接触时间等条件对铀吸附效果的影响,结果表明,当pH范围在5-10时,rGH和GTH对铀的吸附受氢离子和氢氧根离子的影响较低;rGH对铀酰离子具有良好的吸附能力,与二氧化钛复合形成GTH后,吸附性能明显提高;吸附动力学分析结果表明,rGH和GTH对铀酰离子的吸附过程符合准二级动力学模型;rGH和GTH符合Langmuir等温吸附模型;热力学分析结果表明,rGH和GTH对铀吸附过程是自发、吸热过程。通过静电自组装法,胺肟化亚氨基二乙腈(IDAN)含有氨基和羟基,通过氢键或者酸碱型静电引力作用,与氧化石墨纳米片表面的羧基和羟基作用,制备了偕胺肟基功能化氧化石墨水凝胶(GAH)。SEM、TEM和XRD测试结果表明,GAH具有三维网状结构。FT-IR和XPS分析结果表明,GAH含有胺肟基。正是因为此,GAH对不同溶液中的铀酰离子均表现出优异的吸附性能,包括铀浓度极低的模拟海水。探究了 pH、时间、浓度对铀吸附性能的影响,结果表明,在pH值为6时,GAH对铀的吸附效果最好。GAH能够迅速吸附溶液中的铀,其吸附动力学符合准二级动力学方程,通过Langmuir等温吸附模型得到其最大吸附量为398.4 mg/g。经过与高浓度的其它离子竞争吸附和模拟海水实验,GAH体现了对铀的高选择性,具有从海水中提取铀的潜力。
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