随着自旋电子学的建立,半金属材料在近年来引起了人们极大的关注。由于这类材料具有特殊的半金属性,即在其能带结构中,多数自旋载流子的子能带(majority-spin band)费米面上有传导电子,表现出金属性；而少数自旋子能带(minority-spin band)中费米面处于禁带中,显示出绝缘性或半导体性,从而导致了其费米面处的自旋极化率为100%。而正因为这样的特殊性质,使得它在自旋相关设备,如自旋阀、隧道结、磁传感器等中有着广阔的应用前景。作为良好的半金属材料,Heusler合金由于其具有高自旋极化率、高居里温度等特征备受人们的关注。然而,研究表明温度、成分比例等制备环境容易引起结构无序、晶格缺陷等,从而导致Heusler合金电子结构发生变化,具体表现可为费米面发生移动,自旋极化率降低,甚至半金属性被破坏等。而掺杂已被证实是一种可以选择用来调节电子结构的方法。在Co基Heusler合金Co2FeAl0.5Si0.5具有高于0.9的自旋极化率,然而在低温下Co2FeAl的自旋极化率仅有0.5,Co2FeSi的仅为0.6。实验研究表明A1掺杂调控Heusler合金Co2MnSi费米面可以在用Co2MnAlxSi做电极的磁隧道结中来实现,其费米面可以被调节到带隙的中部。可以看出,Heusler合金的费米面在带隙中所处的位置是决定半金属性对温度等制备环境的稳定性的重要因素。近年来,具有Hg2CuTi型结构的full-Heusler合金,也称反Heusler合金引起了人们的关注。越来越多的反Heusler合金在理论或实验上被预测。最近关于反Heusler合金Ti2CoAl的研究表明,尽管Ti2CoAl具有半金属性,但由于其带隙相对较窄且费米面靠近带隙的底部,容易受晶格缺陷,原子无序等影响而使其自旋极化率降低甚至半金属性被破坏。因此,本文在介绍完研究背景和研究理论方法后,基于密度泛函理论,对反Heusler合金Ti2CoAl进行多d电子掺杂来进一步稳定其半金属性,同时也探究了原子无序和晶格缺陷对该合金的半金属性和磁性的影响。我们研究的结论可总结为以下两个方面：1.研究了Nb和V代替掺杂反Heusler合金Ti2CoAl的两个不等价的X位的Ti(A)和Ti(B)原子的掺杂效应,发现对于V掺杂的情况,除了A位全掺入V的情况,无论是A位还是B位的掺杂,以及无论掺杂浓度大与小,块体Ti2CoAl所具有的半金属性在掺杂之后依然保留着。而对于Nb掺杂体系,仅仅在B位掺杂的时候具有半金属性,并且掺杂化合物的费米面在相应的掺杂比例下都可以被调节到自旋向下带带隙的中部,这样能有效地抑制自旋翻转。2.对于反Heulser合金不同类缺陷效应的研究,我们的计算表明缺陷浓度为12.5%的Ti(A/B)-Co和Co-Al交换缺陷,Ti(A/B)和A1空位缺陷,COTi(A)/A1和AlTi(A)/Ti(B)反位缺陷,它们由于都具有较低的形成能,在实验室制备Ti2CoAl时较易形成。然而对于Ti(A/B)-Co交换缺陷和Ti(B)/Al空位缺陷来说,它们的自旋极化率仅为37-60%。而Co-Al交换和Ti(A)空位缺陷对自旋极化率的影响并不大,依然保持着高达95%的高自旋极化率。值得关注的是,我们的结果显示反位缺陷无论形成能的高低,对自旋极化率都没有太大的影响,它们都显示出接近100%的自旋化率。但是由于反位缺陷对电子结构的影响,致使随着费米面附近一些峰值的出现,合金的费米面移动到了带隙的边缘,这便加大了其半金属性被破坏的可能性。