本文系统的研究了碳纳米管/天然橡胶复合材料中碳纳米管与天然橡胶之间的相互作用、碳纳米管在天然橡胶中形成的网络结构及碳纳米管与炭黑的协同补强作用；同时研究了Haake转矩流变仪的加工工艺和配方中硫黄、氧化锌用量对碳纳米管/天然橡胶复合材料性能的影响，得到了较好的加工工艺与配方。为了研究工作的深入进行，首先对比了天然橡胶的两个基础配方，结果证明，当采用JIS标准配方时，碳纳米管/天然橡胶具有较好的物理机械性能；在此基础上，通过改变硫黄与氧化锌的用量对JIS标准配方进行了优化，研究发现，当硫黄用量为3.5phr，氧化锌用量为6phr时，复合材料的综合性能较好。同时，本文为了得到较好的加工工艺参数，通过改变Haake转矩流变仪的转子转速、起始温度以及混炼时间对加工工艺进行了研究；结果表明，当采用较低温度、较低转速的工艺条件时，碳纳米管在NR基体中的分散较好。补强的研究表明，与炭黑相比，碳纳米管在用量较少时就具有较好的补强效果；在拉伸过程中，当应变较低时，碳纳米管对天然橡胶的补强效果较为突出。结合橡胶含量，扫描电镜图片以及透射电镜图片的研究表明，碳纳米管与天然橡胶基体间具有较好的相互作用，并且其在天然橡胶中分散较好，没有出现聚集现象；碳纳米管在基体中形成三维网络结构，使得碳纳米管/天然橡胶复合材料在低应变时定伸应力具有显著提高，并且我们建立了模型对此现象进行描述。当复合材料不受应力、或者发生的应变较小时，碳纳米管在天然橡胶基体中呈三维网状形态，在基体中起到骨架的支撑作用；随着应变的增大，三维网状结构逐渐发生破坏，逐渐丧失骨架的支撑作用，从而限制了力学性能的提高；当三维网状结构完全被破坏，应力由基体承担。当碳纳米管与炭黑的并用补强天然橡胶时，与碳纳米管或者炭黑单独的补强作用相比，两者的并用对天然橡胶物理机械性能的提高更加显著。当混合填料中碳纳米管和炭黑用量分别为9phr和20phr时，其物理机械性能与炭黑用量为40phr时的相近。当混合填料中碳纳米管和炭黑用量分别为9phr和30phr时，与炭黑用量为50phr时的相比，其定伸应力、撕裂强度和硬度均较高。这主要是由于，当炭黑用量为10phr、20phr时，炭黑还没有形成网络，而加入细长的碳纳米管后，将炭黑的葡萄串结构连接起来，形成填料网络，补强作用更好。在改变碳纳米管用量时的填料并用中，当炭黑和碳纳米管用量分别为30phr、3phr时，与单纯30phr炭黑填充的NR相比，复合材料的定伸应力和撕裂强度已得到显著提高。当炭黑和碳纳米管用量分别为30phr和6phr时，其物理机械性能与炭黑单独用量为40phr时的相匹敌。为了深入研究碳纳米管在天然橡胶中填料网络的形成及填料与填料的相互作用，采用溶液共混法制备了碳纳米管/天然橡胶复合材料。结果表明，当碳纳米管用量为3、4、5phr时填料网络开始形成；当碳纳米管用量为6phr时，填料网络已经形成；随碳纳米管用量的增大，当碳纳米管用量为8、10phr时，填料网络化程度进一步越大。随碳纳米管用量的增加，碳纳米管/天然橡胶复合材料中填料-填料相互作用增加；且随应变的增大，填料网络更容易被破坏，填料网络对储能模量的贡献减小。经历热历史后，复合材料的储能模量增大，Payne效应变大。