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石墨双炔是一种由sp和sp~2两种杂化态碳原子按照一定周期规律构筑的二维材料。作为一种新兴的人工合成碳材料,由于石墨双炔独特的电子排布、均匀的孔隙和高度π共轭结构等特征,使其在半导体器件、催化、气体分离、生物医学和能源等领域获得越来越多的关注。通常情况下,材料的性能及应用很大程度上取决于其结构和形貌,为此,科研工作者致力于构建各种纳米结构的石墨双炔。迄今为止,虽然在调控石墨双炔纳米结构以及形貌方面已有大量的研究工作,但大多数研究主要集中于模板辅助和反应条件的调控上,通过简单的方法定向合成出具有理想结构和独特形貌的石墨双炔仍然是一个巨大的挑战。基于上述研究背景,本论文采用“自下而上”的策略,通过改变基本构筑单元,实现了石墨双炔纳米结构和形貌的定向调控,制备出一种具有超细纳米纤维结构和形貌的新型芘基石墨双炔(Pyr-GDY),并探索其作为贵金属纳米颗粒载体用于多种液相催化反应的性能应用。具体研究内容如下:1、以1,3,6,8-四乙炔基芘(TEP)为单体,通过改性的Glaser-Hay交叉偶联反应“自下而上”地合成了一种拥有新型结构的纤维状Pyr-GDY材料。电镜结果显示,该材料的纳米纤维直径仅为3~10 nm。超细一维(1D)纳米纤维结构的形成,主要归因于TEP单体中芘环之间强烈的π-π堆积相互作用,使得TEP单体之间进行局部C-C偶联反应,之后以较快的速度沿1D纳米纤维方向上堆叠,从而形成Pyr-GDY超细纳米纤维而不是二维(2D)纳米片。相反,具有相似结构的1,3,4,6-四乙炔基苯(TEB)单体,由于缺乏芘环之间强烈的π-π堆积相互作用,通过交叉偶联反应生成二维Phe-GDY纳米片而非纳米纤维。这一结果证明通过“自下而上”的调控策略可以实现石墨双炔从二维纳米片到一维纳米线的定向调控。2、Pyr-GDY具有相对较低的还原电位(+0.23 V vs SHE)、丰富的端炔基和三维网状交联结构的优势,使其可作为化学沉积和稳定Pd亚纳米催化剂(Pd-SNC)的理想基底。我们利用Pyr-GDY为基底制备出平均粒径仅为0.83 nm的Pd/Pyr-GDY复合材料。实验与理论计算结果表明:Pyr-GDY的超细纳米纤维结构及大量端炔基的存在对于Pd-SNPs的原位生成和稳定起到非常关键的作用。相比之下,具有相似分子结构的Phe-GDY通过相同化学沉积方法却能得到较大的Pd纳米颗粒。表明Pyr-GDY是一种理想的原位成核和生长稳定金属亚纳米颗粒的碳材料。3、以Pd/Pyr-GDY复合材料作为催化剂分别用于催化硝基芳烃还原反应和Suzuki-Miyaura偶联反应,结果表明:对于催化不同结构的反应底物,Pd/Pyr-GDY复合材料均表现出极高的催化活性。其优异的催化性能一方面归因于具有“洁净”的Pd亚纳米颗粒表面,有利于反应底物与催化剂之间的直接接触;另一方面归因于炔键的富电子性质以及Pyr-GDY独特的三维纤维状网络结构,有利于反应过程中的快速传质进程。